焙烧温度和时间对磷化钨催化剂重整反应活性的影响.pdfVIP

第36卷第3期 南昌大学学报 工科版 Vo1．36No．3 2014年9月 JournalofNanchangUniversity Engineering＆Technology Sept．2014 文章编号：1006—0456 2014 03—0205—04 焙烧温度和时间对磷化钨催化剂重整反应活性的影响 黎先财h，于丽丽h，胡炜华 ，杨春燕h，郭辉瑞h 1．南昌大学a．化学系Ib．期刊社 ，江西 南昌330031；2．宜春学院化学与生物工程学院 ，江西 宜春 336000 摘要：采用柠檬酸络合法通过程序升温还原方法制得磷化钨 WP 催化剂 ，在常压连续微型化固定床反应装置 中，以物质的量比为 1：1的甲烷和二氧化碳的混合气为反应气，在不同反应温度下对催化剂的重整活性进行了评 价。考察了不同焙烧温度和焙烧时间等制备条件对WP催化活性的影响。实验结果表明，催化剂活性随焙烧温度 先增加后降低，773K为最佳焙烧温度 ；同时，焙烧时间对催化剂活性也有明显的影响，5h为最佳焙烧时间。 关键词 ：磷化钨；催化剂 ；甲烷；二氧化碳；重整 中图分类号 ：0643 文献标志码：A Influenceofpreparationconditionsonthecatalyticperformanceof tungstenphosphidecatalystin carbon dioxidereformingofmethane LIXiancalh‘ YU 1i1ih HU W eihua ，YANG Chunyanh GUO Huirui， ， ， ， 1a．DepartmentofChemistry；lb．PeriodicalPress，NanchangUniversity，Nanchang330031，China； 2．CollegeofChemistryandBioloyg Engineering，YichunUniversity，Yichun336000，China Abstract：Bulktungstenphosphidecatalystswerepreparedbytemperatureprogrammedreduction TPR in hydrogenoftungstenphosphateprecursors，whichweremodifiedbycitricacid CA complexation．Subsequently， catalystactivityevaluationwasperformedinthedryrefomringofmethanewithcarbondioxidereaction DRM at threedifferenttemperatures，andthemolarratioofl：1mixtureofCH4andCO2wasusedasthereactiongas．The experimentresultsshowedthatthecatalystactivityincreasedwith thecalcinationtemperaturedecreasingafterthe firstand773Kwasthebestbakingtemperature，whileroastingtimehasasignificantimpactonthecatalyticactivi- ty．and5hwasthebestroastingtime． KeyW ords：tungstenphosphide；catalyst；methane；carbondioxide；reforming 近年来，二氧化碳重整 甲烷 DRM 的化学反应 过渡金属磷化物由于其具有与氮化物和碳化物 越来越受到人们的重视 ，不仅 因为它可以得到适 相似的物理性质成为继氮化物和碳化物后又一种新 用于费一托合成等反应的H：／CO接近于 1的合成 兴的加氢精制催化剂_5J，到 目前为止，对这类催化 气，而且从环保的角度来看，它也可以减轻因甲烷和 剂用于加氢脱硫 J、加氢脱氮 反应的研究报 二氧化碳气体带来的地球温室效应。贵金属催化 道较多，但对其催化 DRM反应的研究还未见报道。 剂 在催化DRM反应时具有较好的活性、选择性 本课题组 卜 采用易得的原料和简单工艺制备了 和抗积炭性，但是昂贵的价格限制了它们在工业上 磷化钨 WP 催化剂，并着重考察了该催化剂焙烧 的应用。非贵金属催化剂 主要是Ni基催化剂 具 温度及焙烧时间对其DRM反应催化性能的影响。 有较好的活性和选择性 ，但该类催化剂面临活性组 分容易高温流失以及表面沉积炭物种而失活等缺 1 实验部分 点 。]。长期以来，研制新型的高活性、高选