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第四届全国环境化学学术大会论文集(上册)
比表面积对Ti02柱撑膨润土降解甲苯效果的影响
金苏君1,陈侠胜1,李爽1,沈学优”
(浙江大学环境科学系,杭州,310028)
摘要:采用溶胶法合成了曩。2柱撑膨润土复合光催化帮。通过煅烧温度韵不同,得到了具有不同比表面积
的催化剂,研究了连续系统中,不同比表面积的催化剂在不同湿度条件下光催化空气中甲苯的效率。实验
结果表明,在研究的湿度范围内,甲苯降解率的倒数与水分浓度成较好的线性正相关.催化剂的比表面积
越大,湿度对催化活性的影响越小。原因可能在于随着比表面积的增加,催化剂对污染物的吸附性能增加,
因而表现为相应的水分子吸附常数减少.
关键词:币02柱撑膨润土;比表面积;湿度;竞争吸附;催化活性
0引言
Ti02柱撑膨润土作为一种新型的光催化材料,由于具有良好的吸附性能并能加速光催化
反应,因两引起了广泛的关注。对于噩02桂撑膨润±复合光催化剂雨言,热处理温度除了
影响砸Oz的晶型外,还会影响膨润土的比表面积,进而可能影响复合催化剂的吸附性和催
化活性。目前,关于这方面的报道较少。本文主要考察了湿度对不同比表面积的复合催化剂
光催化气态甲苯的效率的影响,探讨了催化剂的结构与催化效率之间的关系,以期为催化剂
降解污染物的机理及催化剂催化活性的提高提供理论基础。
1.实验部分
以钛酸丁酯为前驱物,乙醇为溶剂,前驱物利用空气中水分水解生成面02溶胶,进而
制备了面02柱撑膨润土光催化剂。催化剂的煅烧时间为2h,温度分别为573K、723K、823K。
实验装置流程包括甲苯的配气系统、光催化反应器_;}Ⅱ检测系统。光催化有效反应反应体
积约为0.25L.催化剂均匀涂覆在玻璃纤维棉上,使用量为(O.205士0.005)g。反应器横放
在避光箱的底部,玻璃纤维棉放在反应器的底部。使用6w主要波长为310rim的紫外灯作为
灯源。紫外灯放在反应器的上方,灯管离玻璃纤维棉的距离大约为6era,玻璃纤维棉的有效光
照面积为130era2。实验过程中气体的总流量为350ml·rain1。反应温度保持在300C。采用气相
色谱法测定甲苯的含量,检测器为FID。
2.结果和讨论
2.1结构分析
催化剂的XRD图谱见图1。从图中可以看出,当热处理从573K增至823K时,锐钛矿
结构的衍射峰加强;比表面积与孔径分析测定仪测出原钙基土,573K、723K、823K热处理
后的催化剂的比表面积分别为65.04、140.15、110.13、88.38
m2.g-1。当样品煅烧为723K时,比
表面积较573K热处理的样品下降了,可能因为温度升高导致柱撑物塌陷,从而减少了层间
距。比表面积的变化会对催化剂的吸附性产生影响。
2.2 气体湿度对复合催化剂光催化活性的影响
可以通过反应器进口浓度和平衡浓度计算反应平衡后的降解率和反应速率【l】:
y=乜一气)警 a)
v
f、
一f、
订==互—超×100% (2)
’
C如
368
第四届全国环境化学学术大会论文集(上册)
其中,.是反应平衡后的反应速率;田是平衡后的降解率;厶和C。分别表示反应器进
口和反应平衡后的出口浓度;Q是气体总流量;V是光催化反应器体积。当气体的氧含量不
变时,可用Langmiur--Hinshelwoocl模型来表示水分含量对催化剂催化活性的影响【2】。
朋 (3)
,=t
1+Kc+X
H—c口。o
式中,量暑。哟催化剂对永分子的吸附常数;Cs:嚷示甲苯气体的水分浓度。实验结果表明
甲苯气体的相对湿度为35%、浓度范围为3~6.5
mg-m弓时,,.与C成较好的线性关系,线
性相关系数大于0.99
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