硅铝比对K2MoO4-NiOZSM-5催化高硫合成气制备甲硫醇的影响.pdfVIP

石 油 化 工 · 1014 · PETR0CHEMICALTECHN0L0GY 2014年第43卷 硅铝比对K2MoO4一NiO／ZSM一5催化高硫 合成气制备甲硫醇的影响 王 琪 一，鲁 骥 ，陈亚中，郭红彦 ，崔 鹏 (1．合肥工业大学 化工学院 可控化学与材料化工安徽省重点实验室，安徽 合肥 230009； 2．合肥工业大学 材料科学与工程博士后流动站，安徽 合肥 230009； 3．安徽六国化工股份有限公司 博士后工作站，安徽 铜陵 244021) [摘要]考察了不同硅铝比ZSM一5分子筛负载的KzMoO一NiOZ／SM一5催化剂对高硫合成气制备甲硫醇性能的影响；并采用 XRD，H，一TPR，NH一TPD，LRS等手段对催化剂的物化性能进行了表征。实验结果表明，随ZSM一5分子筛硅铝比的减小， 载体的酸性增强，促进了Mo物种在载体上的分散 ，使其更易被还原硫化成MoS：物种 ，而此物种对提高CO转化率有促进 作用。但随ZSM一5分子筛酸性的增强，副产物甲烷的选择性迅速增大。当ZSM一5分子筛的硅铝比为25时，催化剂的活性最 高，在反应温度360℃、反应压力0．2MPa、气态空速3000lf时，CO转化率达34．51％；CH3SH，CO2，COS的选择性分别为 49．17％，24．52％．23．21％；副产物甲烷的选择性为3．1O％。 [关键词]ZSM一5分子筛；硅铝比；钼基催化剂 ；高硫合成气；甲硫醇 [文章编号 ]1000—8144(2014)09—1014—06 [中图分类号 ]TQ426．82 [文献标志码 ]A EffectofSilica—AluminaRatioonthePerformanceofK2MoO4-Nio／ZSM 一5in SynthesisofM ethylMercaptanfrom HighH2S—ContainingSyngas WangQi’，LuJi，ChertYazhong，GuoHongyan，CuiPeng (1．AnhuiKeyLaboratoryofControllableChemicalReactionandMaterialChemicalEngineering，SchoolofChemicalEngineering， HefeiUniversityofTechnology，HefeiAnhui230009，China；2．MaterialScienceandEngineeringPost—DoctoralResearchStation， HefeiUniversityofTechnology，HefeiAnhui230009，Chnia；3．Post·DoctoralWorkStation， AnhuiLiuguoChemicalCompanyLimited，TonglingAnhui244021，China) [Abstract]K2MoO4-Ni0／zSM一5catalystswithdifferentsilica-aluminaratiowerepreparedand characterizedbymeansOfXRD，H2-TPR，NH3一TPD andLRS．Theperformancesofthecatalystsinthe synhtesisofmethylmercapatnfrom highH2S—conatiningsnygaswereinvestigated．Theresultsshowedthat withhtedecreaseofthesilica-aluminaratio，theacidityofZSM一5increased，whichcouldpromotethe dispersionofM ospeciesonthezeolitesupport，SOhteM ospeciescoul