掺杂钻铬尖晶石氧化物上甲烷催化燃烧性能的研究.pdfVIP

第女月全国环境化学大台 大气化学 掺杂钻铬尖晶石氧化物上甲烷催化燃烧性能研究1 陈景欢，李俊华2 (清华大学环境学院北京100084) 如何有效去除压缩天然气(CNG)汽车近理论值。zr4+掺杂有效提高了 尾气残余CHa是一个研究难点和研究热点， c01。zr。Cr204催化剂的还原【生能，并且降低 钴铬尖晶石氧化物因其优越的甲烷燃烧活 了cr_O键ffElCo．0键的键能，这可能均有助 【生而日益引起人们的关注。本文考察了不同 于c01。zr。Cr204催化剂催化活【生的提高。 0 价态掺杂离子(Li+和z，)对钴铬金属氧化2-TPD实验(国1)结果表明：低温阶段活 物催化剂甲烷催化燃烧【生能的影响，并探讨 【生氧物种的脱附温度和脱附量与催化活【生 了掺杂尖晶石催化剂的构效关系。 有很强的一致关系，这说明催化剂表面的、 1实验部分 弱化学吸附的氧物种在甲烷催化燃烧反应 中起重要作用。 本文通过柠檬酸法制备了 C01AkCr204(M=Li，Zr；z=0-02)催化 剂，对该催化剂上甲烷催化燃烧【生能进行了 系统研究，并利用EDX、Raman、XPS、 O 2．TPD、H2．TPR等表征手段，研究了催化 剂物理化学【生能和甲烷催化活【生之间的关 系。 2结果与讨论 0-0 对C01。M。Cr204(M=Li，Zr；F2) 催化剂的催化活【生测试发现，L1+掺杂降低 TCoQ204催化剂活【生，而zr”掺杂对催化 v01％ 活【生有一定促进作用(图1)。在0．2 CH4、10％02的反应气氛及36，000h1的空 速下，co o95zro05Cr204催化剂活【生最高， oC，与末 其乃o(90％甲烷转化温度)为448 oC。 掺杂的CoCr204催化剂相比降低66 一系列表征结果表明，Li+和z一+掺杂造 国1C01。M。Cr204催化剂上甲烷燃烧活【生 成钴铬尖晶石晶格缺陷，并破坏了晶格内部 以及02-TPD谱图 电荷平衡。在L1+掺杂的c01工i。Cr204催化 1国家高技术研究发展计划(863)基金资 剂表面存在严重的Liff口Cr元素富集现象，而 助项目(编号：2009AA064806) z，掺杂样品的表面元素组成与末掺杂的 2通讯联系人：(Tel：010mail： CoCr204样品类似，并且表面zr元素含量接 edu cnTH) HTliiunhua(国tsinghua