p型Ag0.5(Pb8-xSnx)In0.5Te10化合物的制备及其热电性能.pdfVIP

第56卷第12期2007年12月 物 理 学 报 1000·329012007156(12)／7309—06 ACTAPHYSICA Chin．Phys．Soc． P型Ago．5(Pb!B—z 刘海君 鄢永高 唐新峰’ 尹玲玲 张清杰 (武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室，武汉430070) (2007年3B413收到；2007年5月21日收到修改稿) 采用高温熔融缓冷和放电等离子烧结工艺制备了P-型Ago．，(瞩…Sn)1110．，Te．。五元化合物．研究了sn含量对化 物中，随着化合物中Sn含量的增加，载流子浓度和电导率增加，载流子迁移率几乎不变，Seebeck系数降低，材料的 品格热导率降低；样品在经过烧结之后，晶格热导率进一步降低．在700 K时，A踟．，Pb，Sn3Ino，Te。。烧结样品的热电性 能指数zr值达到1．05． 关键词：Ago．，(Pba一，Sn。)Ino．，Te∽合成，载流子，热电性能 PACC：8120，7215，7430F 1．引 言 结晶学位置，Te为一2价，占据Cl的位置，这种化合 近年来，随着能源危机的日趋严重，高性能热 电转换材料的研究引起了人们的高度重视n叫]． 论计算表明旧1，由于Ag和Sb取代Pb之后分别成为 高性能热电材料的研究和开发是热电发电技术获 正电和负电中心，在库仑力的作用下，缸和Sb采用 得实际应用的重要基础．最近，Hsu等b1报道了其对最近邻分布而不是均匀分布时系统的形成能最低， AgPb。SbTe。+：系列化合物的研究结果，当m=10和 Ag和Sb的这种最近邻分布形成了AgSb纳米量子 18时，热电性能指数zr值分别达到了1和2左右， 点．根据化学键合理论，凡是取代Pb后形成正电中 是迄今为止该体系报道的最好数据．Bile等哺1的研心的原子和取代Pb后形成负电中心的原子都有可 究结果表明：与二元PbTe相比，AgPb。SbTe。+：四元 能形成类似于AgSb纳米量子点．因此，探讨其他原 化合物热电性能的提高与AgSb在晶格中长程有序子在PbTe中形成纳米量子点的可能性将有助于深 分布有关，AgSb原子的有序分布形成了所谓的量子入理解这种量子点的形成机理，同时也为热电材料 点结构，改变了Fermi能级附近的电子态密度，使得性能的优化提供更有效的途径．此外，通过两种化合 价带顶部和导带底部的电子态密度增加，从而使 物形成固溶体合金也是提高材料热电性能的有效途 AgPb。SbTe。+：四元化合物的功率因子大幅度提高． 径．通过形成固溶体合金，在晶体结构中引入适当的 短程无序而不改变晶格的长程有序，有可能在保持 Sootsman等…研究了AgPb。SbTe。+2(m=2，4，6，8) 的相组成和热电性能，结果表明：化合物中同时存在 迁移率不发生明显变化的条件下降低材料的晶格热 导率，从而优化材料的热电性能．另一方面，通过粉 富Pb和富AgSb的两相，富AgSb相的微观尺度在几 百纳米左右并分布在富Pb相中，这种特殊的微观结 末冶金法来制备热电材料，由于晶界的增加，对声子 构使得化合物中形成了载流子的传输通道以及声子 的散射增强，也可以较大幅度地降低材料的晶格热 的散射中心，在不阻碍载流子的运动并保持高的电 导率． 性能的情况下，同时对声子的强烈散