氮掺杂碳纳米管吸附和催化溶解氧还原用于电致化学发光免疫分析.pdfVIP

氮掺杂碳纳米管吸附与催化溶解氧还原用于 电致化学发光免疫分析 邓盛元，侯镇涛，林大杰，雷建平，鞠熀先* 南京大学生命分析化学教育部重点实验室，南京，210093 Tel./Fax: +86-25 E-mail: hxju@nju.edu.cn 首先根据不同电位催化氧还原所得中间体的电子顺磁共振谱（图1）和基于 超氧化物歧化酶的酶促反应淬灭电致化学发光(ECL)实验证实 O2 以超氧自由基 O2•- 的形态参与量子点(QDs)的ECL 历程。比较了氮掺杂(CNx)和未掺杂碳纳米管 的Langmuir 等温吸附平衡常数，表明CNx 对O2 有较强的吸附；用计时电流法 证实聚电解质功能化的CNx 上O [1] 2 还原反应为两步两电子过程 。基于这些实验 结果发展了一种新颖的QDs ECL 免疫分析方法。该方法以聚苯乙烯磺酸盐功能 化的CNx 标记检测抗体，通过CNx 对共反应剂的较强吸附作用富集O2 和O2 在 CNx 外壁以双原子侧向排列方式吸附[2]并电催化还原为O2•- ，实现了信号放大， 对癌胚抗原ECL 检测的线性范围为50 pg/mL 至5 µg/mL （图2 ），检测下限36 pg/mL ，并具备优良的检测稳定性和重现性。本工作利用CNx 催化氧还原的特殊 机制，发掘其在 ECL 免疫分析中的应用潜力，提出一种新的基于 QDs 的ECL 分析方法，从而拓展了氧还原机制相关联的应用领域。同时也表明直接以聚电解 质分散 CNx 并经疏水作用组装抗体—碳管复合物标记是一种生物相容性好，简 易且通用的方法。 ( 图1) (图2) 图1. -0.8V 电解QDs 180s 所得过氧自由基(a)和-1.8V 电解QDs 150s 所得超氧自 由基(b)的电子顺磁共振谱 图2. ECL 免疫分析检测CEA 及工作曲线 致谢： 感谢国家重大科技专项(2009ZX10004-313), 国家重点基础研究发展计划 (2010CB732400)，国家自然科学基金的资助. 参考文献： [1] Xiong, W.; Du, F.; Liu, Y.; Perez, A.J.; Supp, M.; Ramakrishnan, S.T.; Dai, L.M.; Li, J. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 15839-15841. [2] Gong, K.P.; Du, F.; Xia Z.H.; Durstock, M.; Da, L.M. Science 2009, 323, 760-764. Signal Amplification by Adsorption and Catalytic Reduction of Dissolved Oxygen on Nitrogen-Doped Carbon Nanotubes for Electrochemiluminescent Immunoassay Shengyuan Deng, Zhentao Hou, Dajie Lin, Lianping Lei, Huangxian Ju* Key Laboratory of Analytical Chemistry for Life Science (Ministry of Education of China), Department of Chemistry, Nanjing University, Nanjing 210093, P.R. China Tel./Fax: +86-25 E-mail: hxju@nju.edu.cn This work first demonstrated superoxide radical intermediate p