限域于sb-15孔道内的pd纳米粒子的合成及其醇的选择氧化催化性能.pdfVIP

摘要 摘要 金属纳米粒子是加氢、氧化等反应中的有效催化剂。由于纳米粒子缺乏稳定性， 制备分布均匀且稳定存在的金属纳米粒子并不容易。介孔二氧化硅分子筛SBA-15 等具有大的比表面，均一的孔道结构，利用其规整纳米空间的限域作用可制备粒 径可控的金属纳米粒子。 本论文旨在合成限域于SBA-15孔道内的金属Pd纳米粒子，并将此金属Pd多 相催化剂用于以氧气为氧化剂的醇的选择氧化反应。本论文的研究工作由以下两 部分组成： 1．限域于介孔分子筛SBA-15孔道内的Pd纳米粒子的合成与表征。采用乙醇 样品中Pd的负载量，同时Pd粒子的粒径只在小范围内变动。使用XRD、N2物理 大小及聚集形态等进行了考察。 2．研究了Pd／SBA一15．ads催化剂在以氧气为氧化剂的醇的选择氧化反应中的催 化性能。研究发现，这种限域于SBA．15孔道内的Pd纳米粒子㈠rim)催化剂在苯 甲醇氧化反应中显示了较高的催化活性，其活性高于大尺度Pd粒子。对比负载于 表现出较高的苯甲醇转化活性，然而生成对应选择氧化产物苯甲醛的选择性(80％) 较低，副产物甲苯的选择性约为20％。研究还发现在无氧条件Pd／SBA．15．ads催化 剂上发生苯甲醇自身氧化还原反应，生成等摩尔数的苯甲醛和甲苯。我们推断在 Pd／SBA．15．ads催化剂上很可能平行存在着02氧化苯甲醇生成苯甲醛的反应和苯 甲醇发生自身氧化还原反应。Pd／SBA．15．ads催化剂还能够催化包括芳香醇、次级 直链醇、环状醇等多种醇的无溶剂选择氧化反应，生成对应的羰基化合物。 关键词：Pd纳米粒子，吸附法，SBA．15，醇的选择氧化反应 Nano-sizedmetal haveshown inheterogeneous particles promisingapplications their controlled dueto catalysis uniquecatalyticperformance．However,sizesynthesis of remainsa are to nanoparticleschallengesince也eythermodynamicallysusceptible silicahas areaand surface agglomeration．Mesoporous regularpore觚tIlrc，such high as metal withinthe of silicaisan SBA一15．Confiningparticles nanospacemesoporous effective methodfor materials． synthetic nanosizcdfunctional Thedissertationwasaimedatthe ofPd confined谢t11i11the synthesisnanoparticles channelsofSBA一15and its asthe intheaerobicoxidation exploringapplicationcatalyst ofalcohols．Thedissertation the consistsof two followingparts． Thefirst isthe