ceol;,gt;、lalt;,2gt;olt;,3gt;及feolt;,xgt;助剂对银催化剂一步合成吲哚的作用研究.pdfVIP

ce02、La2q及h0。助剂对银催化剂一步合成吲哚的作用研究 Ce02、La203及FeO：助剂对银催化剂一步合成吲哚的 作用研究 研究生：霍晓敏 指导教师：石雷教授 学科专业： 物理化学 研究方向： 多相催化 中文摘要：吲哚是一种重要的有机原料和精细化工产品。由苯胺和乙二醇一步合成吲哚是 众多合成方法中最为经济的一种。本文对用于该反应的银催化剂进行了研究。通过常压气 Feo。助剂对A∥si02．znO催化剂催化性能及催化剂结构的影响。 采用分步浸渍法制备加入各种助剂的催化剂。结果发现，适量的ce02、La203和FeO。 助剂均可以明显提高催化剂的活性、选择性和稳定性。各种表征表明，向银催化剂加入 ce02助剂或Feo。助剂能使载体表面上的A助O易于还原，从而使活性组分银的金属性更 强。ce02助剂和Feo。助剂为电子型助剂。一定浓度的La203助剂可以使二氧化硅表面上 的活性组分Ag很好地分散，La203可以起到结构型助剂的作用。向Ag／Si02．znO催化剂 面其酸性和酸量没有明显变化。 关键词：ce02助剂，La203助剂，Feox助剂，A∥siOrznO催化剂，吲哚合成 Ce02、La203及Fe0，助剂对银催化剂一步台成吲哚的作用研究 第一章 文献综述与论文设想 随着世界经济的发展，精细化工产品在国民经济中的地位和作用越来越重要，它是当 今世界竟相发展的重点和熟点，也是我国近年来发展的战略重点之一…。 吲哚作为一种重要的精细化工产品，在工业、农业及医药等领域有着广泛的用途。它 不仅可以用作香料【2】、合成染料n而且可以合成饲料添加剂【4】、植物生长素【5】，可以合 成许多用于消炎、降压及医治癌症的药物【6_8】，因此生产吲哚有重要意义。 1．1吲哚的工业制备方法 吲哚的合成方法很多n但多数由于n目哚收率低、催化剂制各工艺复杂或反应条件苛 刻等原因而未能实现工业化。工业上生产吲哚主要通过以下途径： 1．1．1分离提纯法 吲哚由于广泛存在于自然界中，因此可以从含有它的物质如煤焦油或花精油中分离提 纯而得到【”m】，文献报道最多的是从煤焦油中分离提纯吲哚。高温炼焦炉所得的煤焦油 内约含有O．2．05％的吲哚，在洗油馏分中吲哚含量可达3—4．5％。切取245-255℃的联苯一 吲哚馏分(吲哚的沸点为254．9℃)，用甘醇、二甲基亚砜溶剂萃取，使吲哚和联苯分离， 再经过脂肪烃重结晶，便可得到工业纯吲哚。煤焦油中的吲哚资源很多，但是通过这种方 法得到的吲哚臭味很大，在香料行业不受欢迎，而且吲哚的分离步骤繁多、工艺成本较高。 目前很多国家都在致力于这种方法的改进，每年有不少关于这方面的文献报道阻”】。 1．1。2 由邻甲苯胺和甲酸的多段反应制备 八十年代期间工业规模上生产吲哚是通过邻甲苯胺和甲酸的多段反应制得的，采用的 反应路线如下【171： 颐：：一颐：麓旦颐茹。 2 ce02、La203及FeO。助剂对银催化剂一步台成吲哚的作用研究 HCOOK z颐羔一∞+颐：+ “ K K 四业四 该反应尽管反应条件温和，但由于反应步骤繁多、操作工艺复杂，所以生产成本较高； 另外反应中由于有无机盐和大量污水的生成，还对环境造成了严重污染，不符合绿色化学 的要求，因此在强调可持续发展和环境友好的今天它已不是生产吲哚的最佳途径。 1．1．3由苯胺和乙二醇一步催化合成吲哚 由苯胺和乙二醇一步催化合成吲哚是九十年代中期由日本开发出来的工业生产吲哚 的新方法I】8j，反应式为： HocH2cH20H型立!兰旦I