ce-zr合氧铝材料的制备及其负载pd催化剂三效催化性能的研究.pdfVIP

摘要 摘要 催化转化技术的应用是实现汽车超低排放(欧Ⅲ以上标准)的最有效手段， 高性能稀土复合朋203材料(ACZO)是汽车排气净化催化剂中的关键组成，并 已得到应用。高性能ACZO材料需要具有优良的耐高温、高比表面性能和优良 的储放氧能力，在实际应用过程中催化转化器很靠近发动机排气口，ACzO材料 只有高的储放氧容量和速度是不够的，还需要其具有耐高温和高比表面的性能。 t越203是目前应用最广泛的催化剂载体之一。然而，触203的热稳定性问题仍然 长期困扰着人们，尤其是在高温和有水蒸汽存在的场合，介稳态A1203容易发生 相变和烧结，向热力学上稳定的Ⅸ相和大颗粒化发展，使比表面积大幅度下降。 这是导致负载型催化剂失活的重要原因之一。因此，研究和开发在高温下稳定的、 高比表面的稀土复合氧化铝新材料，对改善汽车尾气三效催化剂的使用寿命和冷 启动性能具有极其重要的理论和现实应用意义。 本论文针对耐高温高比表面载体材料的制备及负载Pd催化剂在汽车尾气净 化反应中的催化作用进行了详细的研究。采用溶胶．凝胶和超临界干燥技术相结 合的方法合成了具有耐高温高比表面性能的Ce-Zr复合氧化铝材料，并考察了负 载Pd催化剂在汽车尾气净化反应中的催化性能，运用多种实验技术对催化剂的 物相组成及Redox等性能进行了表征。主要得到了如下重要的结果： 1采用溶胶一凝胶和超临昊干燥方法制备了耐高温高比表面CexZrl-x-刖复合氧 m2／g以上，大大高于文献报道的Ce．乙改性氧化铝比表面数据。 2研究了铈锆摩尔比对耐高温高比表面Ce，Zrl．x．A1复合氧化物材料负载Pd催 化剂的汽车尾气净化反应性能。发现Pd／Ceo．7姗．25．AI催化剂对CO、HC和NO。 具有最好的催化活性、热稳定性和最宽的操作窗口。分布在富Ce．Zr-A1粒子上 Pdo物种的还原性与催化剂活性密切相关，其还原性越强，催化活性越高。低温 氧脱附量和脱附能力与催化性能也有一定的联系，低温氧脱附数量越大，及脱附 能力越强，催化剂对CO、HC和NO。的氧化还原活性越高。 3研究了铈锆含量对Pd／Ceo．75Zr025．越催化剂三效催化性能的影响。结果表明， I 摘要 化活性和最宽的操作窗口。 4研究了Pd负载量对Pd／Ceo，7幽搿．AJ催化剂三效催化性能的影响。结果表明， 随着Pd负载量的增加Pd／Ceo．7．Zro 25·舢催化剂对CO、HC和NO。的催化活性有 明显增加的趋势，但是，当Pd负载量达到1％时其催化活性的改善不再明显。催 化剂经1100℃高温老化后，高负载Pd催化剂上PdO物种的分散状态会发生显著 的变化，部分PdO颗粒可能出现再分散的现象。 影响。结果表明，催化剂或其载体的处理温度对PdO物种的分散状况的影响是 不同的，催化剂经高温焙烧对载体表面PdO物种的分散状态没有发生根本的改 变，而载体的预处理温度对PdO物种的分散状态有显著的影响，随着载体预处 理温度的提高，a．PdO物种的数目明显减少而fl--PdO物种的数目则有明显增加。 催化剂或其载体的处理温度对催化剂的表面和体相氧脱附性能的影响是基本相 同的，主要取决于载体本身的抗烧结性能。 6研究了铝源对Pd／Ceo．75Zro．25．A1催化剂的汽车尾气净化反应性能的影响。发现 物种还原性明显好于以NaAl02为铝源的催化剂。前者的表面氧的脱附性能和体 相晶格氧的流动性优于后者。 关键词：Ce-Zr复合氧化铝，热稳定性，汽车尾气净化，催化剂 Ⅱ 摘要 Abstract The of invert isthemosteffective to catalytic method application technique realizeautomotiveexhaust pur