固体酸催化剂上苯和1十二烯烷基化反应的研究.pdfVIP

。1、i[人，·．f__、l沦 摘兰 摘要 在苯与1．十二烯烷基化反应体系中考察了沸石分子筛(YZSM．5，Beta，丝 剂样品进行表征，以这些表征结果为依据，揭示催化剂的酸性质(酸量、酸强度) 及物理性质(孔尺寸、孔分布等)在堕薹丝区匡中的作用规律和本质。 f通过研究发现，沸石分子筛催化剂的酸性和孔结构都是影响其催化性能的主 要因素。总酸量高且孔径大时，催化活性高；而孔径小，即使酸量大，其催化活 性也较低，甚至没有活性。孑L径大且开放的沸石孔道对2-LAB没有孔道择形性， 孔径较小的一维孔道表现出很高的2-LAB选择性，但这是以其低的催化活性为 代价。沸石催化剂经水热处理和盐酸处理后，可以调变其孔径和酸性，进而可提 高催化活性。 对Y沸石脱铝改性后研究发现，脱铝Y沸石的酸量和酸强度与烷基化反应 速率具有较好的对应关系。酸量大，酸强度高，则初始反应速率大；酸量大而中 孔丰富的脱铝Y沸石转化率高。此时催化剂酸性质是影响产物选择性的决定性 因素，未观察到催化剂孔道择形性。在转化率较低时，酸量小、酸强度低的脱铝 Y沸石催化剂上2-LAB选择性较大；但转化率较高时，2-LAB选择性趋于～致。 负载PW催化剂的总酸量是影响催化活性的主要因素。总酸量大，反应速率 高，最终转化率高。与沸石分子筛相比较，负载PW催化剂具有更高的催化活性 的催化活性分别为89．7％和71．4％(1．十二烯转化率)，而HY的催化活性为 通过改变负载PW催化剂的负载量和焙烧温度，可以有效的调节其催化活性。 负载量和最佳活化温度分别为40％和300℃。 不同负载量的PW／SBA．15样品中，催化高活性范围覆盖了从负载量为30％ 及的。PW／SBA．15同时具有高的催化稳定性，在反复使用5次后，催化活性仍 50％。本论文的 很好应用前景的 、13SllacI ABSTRACT The the ofbenzene catalyticbehaviors(activity，selectivity,stability)inalkylation on as havebeentestedthose and1-dodecene catalysts，such heteropoly the Mordenite，MCM一22)，Supported size，et those strength，porea1．)of catalysts properties(acidity,acidic physicochemical arecharacterized of desorption programmed bytemperature and ontheir desorptionX—ray Nitrogen influencerulesof andacidic on c