东海沉积物中氮循环地关键过程.pdf

中国海洋大学博士论文 东海沉积物中氮循环的关键过程 摘 要 氮元素作为海洋环境中的重要生源要素之一，通常被认为是初级生产力的限 制因子，加之全球氮循环与碳循环在气候变化中的密切耦合以及人类活动对于氮 元素排放的逐渐增加，海洋氮循环也就成为整个海洋生物地球化学循环中最为关 键的一环。海洋中化合态氮的收支取决于游离态氮气的固定和化合态氮的丢失 （N-loss ），前者主要由固氮生物执行，而后者主要由反硝化细菌和厌氧铵氧化细 菌所实现。由于海洋氮循环受到多种过程的控制以及在量化各种过程速率方面存 在很大的不确定性，全球氮的收支是否处于平衡仍然存在很大的争议。海洋沉积 物是化合态氮丢失的一个重要场所，约 50~70%的化合态氮在此被移除，而其中 50% 以上的氮丢失又发生在陆架海沉积物中(Bohlen et al. 2012; Gruber 2008)，尽 管该区域只占全球海洋面积的 7.5% (Menard Smith 1966) 。由此可见陆架海沉 积物在全球海洋氮循环中所起的关键性作用。 反硝化、厌氧铵氧化和异化硝酸盐还原为铵（DNRA ）是沉积物厌氧环境中 氮循环的三种关键过程。前两个过程控制着沉积物中化合态氮的丢失，而 DNRA 则将 NO3−转化为 NH4+使得化合态氮在沉积物中得以保留并继续参与氮循环过 程。反硝化是指在厌氧微生物作用下，从 NO3−开始，经过一系列的异化还原反 应，将 NO −，NO −，NO 和 N O 最终还原为游离态的 N 的过程，从而实现生态 3 2 2 2 系统中化合态氮的移除。厌氧铵氧化是指在厌氧条件下，无机化能自养细菌以 NO2−为电子受体，NH4+ 为电子给体的微生物氧化还原过程，此过程的最终产物 同样是游离态的N2 。DNRA 过程是指 NO3−在异化硝酸盐还原细菌的作用下，经 过一系列的还原过程将 NO3−直接还原为 NH4+ 的转化过程，并未实现氮丢失。三 种过程在沉积物中的配比程度决定了沉积物中氮的收支，但同时对这三种过程进 行的研究目前报道尚不多见。 东海作为世界上最大的陆架边缘海之一，有着较高的初级生产力。同时，西 面受到世界最大河流之一—长江的输入，东南又有大洋性质的黑潮水入侵，因此 使其成为最为典型的陆架海之一。由于长江流域和长江三角洲地区人类活动的加 剧，大量工农业废水和生活污水随长江冲淡水输送到东海陆架，使东海近岸海区 I 东海沉积物中氮循环的关键过程 的化合态氮浓度显著升高，导致赤潮频发，且长江口外底层水体缺氧现象愈发严 重。据推测，东海陆架沉积物可能是化合态氮丢失的一个“热点区域”(Seitzinger et al. 2006)，但是目前对于此方面的实测研究还非常匮乏。 15 15 15 N 同位素对技术（ N Isotope Pairing Technique ，简记为 N IPT ）已经成 15 为研究沉积物氮循环过程的一个有效手段，并得到广泛应用。但现有的 N IPT 只考虑到了一种（反硝化）或两种（反硝化和厌氧铵氧化、厌氧铵氧化和 DNRA ） 氮的转化过程(Jensen et al. 2011; Nielsen 1992; Risgaard-Petersen et al. 2003; Thamdrup Dalsgaard 2002)，如果同时存在三种过程，且每种过程的贡献均不可 忽略，则此种方法在计算每个转化过程的各自贡献量时面临着挑战。因为 DNRA 15 + 15 − 30 所产生的 NH 与 NO 结合同样可以产生 N ，但传统上认为该产物只能由