氢气压力对煤加氢反应影响的热重-气相色谱实验研究.pdfVIP

第 43卷 第 8期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．43No．8 2015年 8月 JoumalofFuelChemistryandTechnology Aug．2015 文章编号：0253-2409(2015)08-0914-09 氢气压力对煤加氢反应影响的热重一气相色谱实验研究 管清亮，毕大鹏，玄伟伟 ，张建胜 (清华大学热能工程系 热科学与动力工程教育部重点实验室，北京 100084) 摘 要：采用加压热重分析仪和气相色谱仪联用的方法研究了府谷烟煤和海拉尔褐煤加氢反应过程中的失重规律和主要气 体产物析出规律 ，升温速率 15oC／min，压力0．1—5．0MPa，反应终温 1000℃。实验结果表明，煤粉加氢反应主要分为初始干 燥脱气、热分解及挥发分加氢，半焦加氢气化和焦炭加氢气化四个阶段。氢气压力的提高促进了挥发分 自由基的加氢反应 ， 抑制了含氧官能团脱除形成碳氧化物。在热分解及挥发分加氢阶段，府谷烟煤失重速率随氢气压力的升高而减小，氢气压力 对海拉尔褐煤失重速率的影响不大。在半焦加氢气化阶段，CH4生成速率随氢气压力的升高而增大，当氢气压力较高时(3— 5lVWa)，海拉尔褐煤CH4生成速率随氢气压力的升高不再增大。海拉尔褐煤 0耐较高，其半焦中含氧官能团提供的活性位较 多。府谷烟煤H／C原子比较高，能提供更多的内部氢。府谷烟煤和海拉尔褐煤焦炭加氢反应动力学参数分别为 ko=2．38× 1O(min～M·PaI1)，E=23110／mol，，z=1和k0=2．64x10(min_。M·Pa )，E=127kJ／mol，n=0．736。 关键词：加氢热解；加氢气化 ；压力；热重分析 中图分类号：TQ530 文献标识码：A Thermogravimetric-gaschromatographicstudyon effects ofhydrogen pressureoncoalhydrogenation GUAN Qing-liang，BIDa-peng，XUANWei-wei，ZHANGJian—sheng (KeyLaboratoryforThermalScienceandPowerEngineeringofMinistryofEducation，Department ofThermalEngineering，TsinghuaUniversity，Beijing 100084，China) Abstract：Thermogravimetriccharacteristiesandevolution ofmaingaseousproductsduringhydrogenationof twocoalswerestudiedinathermogravimetry．gaschromatographycombinedsystem at15oC ／min 0．1—5M Pa ． andafinaltemperatureof1000oC Theresultsshow thatthehydrogenationprocessoccursinfourstages：drying ． naddegassing，hydropyrolysis，rapidhydrogasification，na dslow hydrogasification．W ithincreasing hydrogen pressure，hydrogenation of volatile radicals ispromoted nad decomposition ofoxygen—containing functional groupsforming carbon oxidesisinhibited．D