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2018-05-28 发布于上海
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la0.8ca0.2feo3钙钛矿整体催化剂用于低浓度甲烷的催化燃烧-la 0.8 ca 0.2 feo 3 perovskite monolithic catalyst is used for catalytic combustion of low concentration methane

La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿整体催化剂用于低浓度甲烷的催化燃烧摘要甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的废气处理和能源利用技术。LaFeO3钙钛矿用于低浓度甲烷催化燃烧反应，表现出良好的活性和稳定性，并且价格便宜。本文以LaFeO3为研究对象，针对空气中低浓度（0.5vol.%）的甲烷制备了一系列钙钛矿催化剂粉体，采用浆料涂覆法涂覆到α-Al2O3蜂窝陶瓷和FeCrAl合金丝网载体上制成整体催化剂。先用共沉淀方法制备了不同Ca掺杂的La1-xCaxFeO3(x=0～0.4)钙钛矿本体催化剂，考察了Ca掺杂比例和焙烧温度对催化活性的影响。证实当x=0.2，焙烧温度为800℃，钙钛矿表现出最佳的活性。并用XRD，BET，H2-TPR等测试方法对催化剂晶型、比表面积、氧化还原特性等进行了表征。随后，将La0.8Ca0.2FeO3涂覆到α-Al2O3蜂窝陶瓷载体制成整体催化剂，考察了ZrO2、La2O3、MgO三种第二载体的影响。对于ZrO2，研究了不同Zr源和涂覆次数对催化剂活性的影响，发现Zr(NO3)4和ZrOCl2作为锆源，效果相似，但Zr(NO3)4制备ZrO2更为简单。最佳涂覆次数为2~3次。对于La2O3和MgO，研究了第二载体焙烧温度，I涂覆次数等对整体催化剂活性的影响。研究发现，La2O3作为第二载体时，最佳的涂覆条件与ZrO2类似；而MgO作为第二载体时，涂覆次数为1-2次，活性最佳。在La0.8Ca0.2FeO3/MgO/α-Al2O3的基础上，用浸渍法负载少量Pd催化剂，发现Pd的引入提高了整体催化剂的活性（，）尤其是低温下的活性。最后在课题组前期工作基础上，完善了以FeCrAl合金丝网制备蜂窝基体的方法，并将La0.8Ca0.2FeO3负载到基体上制成金属丝网整体催化剂。与α-Al2O3蜂窝陶瓷载体相比，金属丝网基体改善了传热传质状况，催化活性有了明显的提高。本文通过筛选出合适的第二载体，成功开发Pd-La0.8Ca0.2FeO3整体催化剂，并将La0.8Ca0.2FeO3应用到金属丝网基体上，为LaFeO3钙钛矿整体催化剂在甲烷催化燃烧中的应用打下了基础。关键词：催化贫燃，甲烷，LaFeO3钙钛矿，第二载体，整体催化剂，金属丝网IILa0.8Ca0.2FeO3PEROVSKITEMONOLITHICCATALYTSTSforCATALYTICLEANBURNofMETHANEABSTRACTCatalyticcombustionofmethaneinairisahighlyefficienttechniquewithlowpollutionforpurposeofenergyultizationandfluegascleaning.LaFeO3perovskiteisacheapcatalystwithmediumactivityandmodeststabilityforCH4combustion.Inthispaper,aseriesofperovskitecatalystsbasedonLaFeO3werewashcoatedontoα-Al2O3honeycombceramicorFeCrAlwire-meshsubstratesandusedforcatalyticcombustionofairdilutedmethane(0.5vol.%inair).First,calciumdopedLa1-xCaxFeO3(x=0～0.4)perovskitecatalystswerepreparedusingco-precipitionmethod.Itwasfoundthatwhendopingratiois0.2andthecalcinationstemperatureis800℃,theperovskiteshowedthebestcatalyticactivity.Forpurposeofcharacterizationofcrystallinephase,specificsurfacearea,redoxproperties,XRD,BETN2adorptionandH2-temperatureprogrammedreductionwereused.ZrO2、La2O3、MgOwereintroducedasthesecondarysupportswhenpreparingLa0.8Ca0.2FeO3/α-Al2O3monolithiccatalysts.ForZrO2,twokindsofZrsourcesZr(NO3)4andZrOCl2weretestedwhichshowedsimilarcatalyticperformance,yettheprocessofpreparingZrO2f