lan共掺及la2o3修饰改性sic纳米线的制备 场发射性能及第一性原理计算-preparation, field emission properties and first principle calculation of sic nanowires co-doped with lan and modified with la2o3.docxVIP

La-N共掺及La2O3修饰改性SiC纳米线的制备、场发射性能及第一性原理计算摘要SiC纳米线具有低的开启电场和高的电流密度，而且场发射性能稳定，是非常理想的场发射阴极材料，探索多种途径以进一步提升SiC纳米线的场发射性能，为其在纳米光电子器件、真空微电子器件等领域的实际应用奠定实验和理论基础，是一项极具挑战而又急需解决的研究课题。本文在课题组前期所研究的La掺杂SiC纳米线的基础上，采用两步法分别制备了高质量的La-N共掺及La2O3修饰改性的SiC纳米线；采用场发射测试系统对产物进行了场发射性能测试；采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势法，对La掺杂及La-N共掺杂的SiC纳米线进行模拟计算。主要研究结果如下：通过化学气相沉积法与气相渗氮法相结合的两步法制备出La-N共掺杂SiC纳米线。系统研究了渗氮温度、渗氮时间对产物形貌及场发射性能的影响，并以场发射性能作为考核指标，获得的优选工艺为：氮掺杂温度为800℃，掺杂时间为180min。优选工艺条件下制备产物的镧掺杂量为0.96at%，氮掺杂量为2.28at%，产物具有最优的场发射性能，其开启电场为0.8V?μm-1，阈值电场为2.6V?μm-1。通过两步化学气相反应法制备出La2O3修饰改性的SiC纳米线，系统研究了不同La加入量及保温温度对产物形貌及场发射性能的影响规律，并以场发射性能作为考核指标，获得到的优选工艺为：LaCl3（0.01g·ml-1）加入量为1.5ml，保温温度为1000℃，优选工艺下产物具有最优的场发射性能，其开启电场为开启电场为1.7V·μm-1，阈值电场为3.2V·μm-1。通过第一性原理计算研究了不同La掺杂量及不同比例La-N共掺杂SiC纳米线的能带结构与态密度的变化规律。结果表明：在一定范围内，随着La掺杂量的增加，SiC的带隙逐渐变窄，从而导致价带中的电子更容易向导带跃迁，从理论上解释了La掺杂SiC纳米线场发射性能增强的原因；当La与N共掺杂时，价带顶与导带底同时引入了La的5d能级与N的2p能级，从而使价带低顶朝着高能方向移动，导带底朝着低能方向移动，使带隙变窄，而且随着N掺杂比例的增加，带隙先减小后增加，当La与N掺杂比例为1:2时，带隙最窄，说明La与N共掺杂SiC纳米线I时，La、N掺杂比例的最佳值为1:2左右，这与实验结果基本一致。关键词：SiC纳米线；La-N共掺杂；La2O3修饰改性；场发射；第一性原理SYNTHESIS,FIELDEMISSIONPROPERTYANDFIRST-PRINCIPLECALCULATIONSOFLA-NCODOPEDANDLA2O3MODIFIEDSICNANOWIRESABSTRACTInthispaper,La/N-codopedSiCnanowiresandLa-dopedSiCnanowireswerepreparedbydifferentmethods,theoptimalpreparationprocesswasobtainedthroughstudyingthefieldemissionpropertiesofas-preparedsamples,andtheproductsweresystematieallycharacterizedbydifferentcharacterizationmethods.ByCastepmodulesofMaterialstudiosoftware,theinfluenceofdifferentdopentontheenergybandstructureanddensityofstatesofSiCnanowireswasstudied.Themaincontentsareasfollows:La/N-codopedSiCnanowiresweresynthesizedbychemicalvapordepositionandgasnitridingmethods,basedonthefieldemissionpropertiesofas-preparedsamples,theoptimalpreparationprocesswas:thereactiontemperaturewas800℃,andtheheatpreservationtimewas180min.Theresultsprovedthatthenitrogendopingamountwas1.64%,lanthanumdopingamountwas2.72%.Theproductspreparedundertheoptimalpreparationprocessmaintainedexcellentfieldemissionproperties,theturn-onfieldandt