TiO2纳米管掺杂低铂载量二元合金催化剂的醇类氧化催化性能的分析-化学工程与技术专业论文.docxVIP

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TiO2纳米管掺杂低铂载量二元合金催化剂的醇类氧化催化性能的分析-化学工程与技术专业论文

3. 保持 Pt 含量 5w.t%不变的条件下,Pt:Sn 和 Pt:TiO2NT 的比值分别为 3:1 和 1:(摩 尔比)时,催化剂的催化活性最佳。以 XPS 来确定各元素的存在形式,进一步分析 TiO2NT 掺入 Pt-Sn/C 催化剂后电催化性能变化的原因。发现 Sn 元素的主要存在形式是 SnO。掺 杂 TiO2NT 后,单质 Pt 的摩尔含量明显提高,增加了 Pt 的有效活性位,同时催化剂表 面羟基明显增多,多余的羟基在乙醇氧化过程中有效去除 CO 等中间产物,使催化剂不 易中毒,氧化性能明显提高。循环伏安测试结果表明该催化剂对铂的利用率要高于商业 催化剂。但是该催化剂在甲醇体系中性能较差。 4. 根据对 TiO2NT 掺杂这两种合金催化体系的研究,归纳其共性,发现选取微波法 制备的 TiO2 纳米管,以微波助多元醇方法直接制备掺杂 TiO2 纳米管的低铂载量(5 wt%) 的 Pt-M(M=Ni、Sn,etc.)合金催化剂,在固定组成下,Pt、M 主要分布在催化剂表面, TiO2NT 并没有特别的积聚在催化剂表面或内部,从催化剂组成方式来看,是一种助催 化成分而非载体。掺杂 TiO2NT 后,催化剂表面铂的活性位增加,客观上提升了对醇类 氧化反应的催化效果,提高了铂的利用率。同时催化剂表面的羟基明显增多,增加的羟 基在醇类氧化过程中有效去除 CO 等中间产物,使得催化剂表面吸附的 CO 不易积聚, 在中毒后快速还原,从而提高催化剂的寿命。不过掺入 TiO2NT 的不同合金催化剂,其 相互之间的性能差异,仍然于活性双金属体系本身性能的差异有关。 关键词:TiO2 纳米管(TiO2NT),低铂,二元合金,直接醇类燃料电池,阳极催化 II III III PREPARATION AND PROPERTIES OF TITANIA NANOTUBES DOPED LOW-PLATINUM CONTENT BINARY-ALLOY ELECTRO-CATALYSTS ABSTRACT One of the major challenges faced in Direct alcohol fuel cells (DAFCs) is slow anode kinetics for the intermediates in alcohol electro-oxidation may occupy the reaction active sites. The Pt-based catalysts brings high cost and easily to adsorb CO-species and becomes inactive in alcohols, while the popular Pt-based binary-alloy catalysts still maintain the platinum content at 20 wt% which still have high cost. As transition elements, both nickel and tin have low price and are easy to find, and have been researched for the second metal in Pt-based binary metal catalysts for several years. But platinum content in popular catalysts are still 20 wt% with high cost. TiO2 is very stable in acidic solution. Titania nanotubes have more large surface area and more strong absorption of other substances then titania particles, they can raise the efficiency of TiO2. But they have to operate with other supports to reach the perfect effects, because of their conductivity. The paper, by continuum microwave irradiation, is preparing the anode catalysts of DMFCs by having the titania nanotubes doped into low platinum content (5 wt%) binary

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