低能条件下FHH体系分子反应动力学研究-原了与分子物理专业论文.docx

I I 目 录 摘 要1 ABSTRACT 3 第一章 绪言6 §1.1 引言6 §1.2 分子反应动力学简介 7 §1.3 原子—分子冷碰撞动力学简介 9 §1.3.1 原子—分子冷碰撞的特点 9 §1.3.2 冷原子和冷分子实验进展 11 §1.3.3 冷碰撞研究概况 12 参考文献 14 第二章 基本理论和计算方法 19 §2.1 引言19 §2.2 三原子反应体系的哈密顿算符 20 §2.2.1 雅克比坐标（Jacobi coordinates） 20 §2.2.2 超球坐标（hyperspherical coordinates） 22 §2.3 耦合通道方程（COUPLED CHANNEL EQUATION） 23 §2.4 LOG DERIVATIVE 演化方法 24 §2.5 动力学可观测量 25 参考文献 26 II II 第三章 H+HF 的低能化学反应动力学研究 28 § 3.1 引言28 § 3.2 势能面 29 § 3.3 计算结果与分析 29 § 3.3.1 H + FH (v, j = 0) 振动激发对反应动力学的影响 31 H + FH HYPERLINK \l _TOC_250001 § 3.3.2 (v = 3, j) 转动激发对反应动力学影响 35 § 3.3.3 H+HF (v=3, j=0) 反应散射的共振态分析 37 参考文献 41 第四章 F+HH 的低能化学反应动力学研究 43 § 4.1 引言43 F + HH HYPERLINK \l _TOC_250000 § 4.3 (v = 0, j) 散射共振态的分析 47 § 4.2 (v = 0, j) 转动激发动力学研究 44 F + HH 参考文献 50 附录51 致谢52 PAGE PAGE 10 低能条件下 FHH 体系分子反应动力学研究 摘 要 分子反应动力学是一门物理化学交叉学科，它用量子力学来研究 单个粒子之间的碰撞行为。对于原子与双原子分子的碰撞动力学已经 有一套比较成熟的理论和实验方法，这些方法应用于不同的体系得到 了大量有意义的成果，但这些应用涉及低碰撞能的并不多。原子与分 子波色—爱因斯坦凝聚的实现激发了人们对冷和超冷碰撞动力学的 兴趣，目前，关于超冷碰撞的研究方兴未艾。 本论文用耦合通道超球坐标法计算了 FHH 体系低碰撞能条件下 的态态反应几率与截面并对结果进行了分析。 第一章介绍了分子反应动力学的发展概况和原子分子冷碰撞的 特点及研究进展。 第二章是基本理论部分，首先对求解体系运动学方程的四种常用 计算方法进行了简要介绍，然后详细叙述了耦合通道超球坐标方法。 第三章对 H + HF 的低能化学反应动力学行为进行了研究。分别分 析了反应物振动和转动激发对散射的影响。发现超冷条件下散射以弹 性为主，振动激发有利于反应的进行，反应通道 H + HF → F + H H 打 开后便成为主要的反应通道；对于 H + FH (v, j = 0) ，处于振动激发 态的反应物优先猝灭于最接近的振动态；当 H + FH (v = 3, j) 时，转动 激发促进猝灭过程，但不利于反应进行；在 H + HF (v = 3, j = 0) 的反应 截面上发现了共振结构，证明是 H . HF 络合物振动绝热势阱所支持 的准束缚态引起。 第四章主要研究了转动激发对 F + HH 反应动力学的影响。同第三 章一样发现转动激发不利于反应；动能和转动能级较低时 v=3 态是 闭合通道，产物主要集中在 v=2 态，v=3 态打开后成为主要的产物 态，产物处于基振动态的几率很小；在 F + HH (v = 0, j = 0) 的反应过程 中发现的共振峰的位置和文献中的基本一致；发现转动激发不影响共 振发生，但使共振强度降低并使共振峰对应动能减少了一个差值，这 个差值就是两个转动态的能级差。 关键词：分子反应动力学；耦合通道超球坐标；超冷碰撞; Feshbach 共振 Dynamical study of FHH system at low kinetic energy Abstract Molecular reaction dynamics is an interdisciplinary subject between physics and chemistry which studies collision action between single particles by quantum mechanics. There have been well developed theoretical and experimental methods for atom