负载型氟与稀土共掺TiO2可见光催化性能的研究-环境工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 Classified Index: X506 U.D.C: 504 Dissertation for the Master’s Degree in Engineering STUDY ON THE PHOTOCATALYTIC PROPERTY OF SUPPORTED TiO2 CO-DOPED BY FLUORINE AND RAREEARTH UNDER VISIBLE LIGHT IRRADIATION Candidate： Ci Lin Supervisor： Prof. Ouyang Feng Academic Degree Applied for： Master’s Degree in Engineering Speciality： Environmental Engineering Affiliation： Shenzhen Graduate School Date of Defence： December, 2013 Degree-Conferring-Institution： Harbin Institute of Technology 哈尔滨工业大学工程硕士学位论文 哈尔滨工业大学工程硕士学位论文 摘 要 本文选用苯酚溶液作为模拟废水。苯酚是一种优先污染物，有强烈辛辣气 味，具有强腐蚀性，高毒性和生物累积性，影响人的肝、肾、肺及心血管系统， 严重危害人类健康，广泛存在于石油化工、钢铁冶炼、塑料合成及制药行业排 放的污水中。同其他苯系物类似，由于苯环结构的稳定性，苯酚的分解具有一 定难度。本文选用绿色、经济的可见光催化氧化法处理苯酚废水，并重点探讨 掺杂改性的二氧化钛催化剂的可见光活性。 在前期工作的基础上，用溶胶凝胶法制备并优化了掺氟二氧化钛催化剂， 结果表明，在氟掺杂量为 100%，水与钛摩尔比为 2:1，不添加其他酸源，载体 为二氧化硅，煅烧温度为 450 ℃条件下的催化剂活性最好，苯酚去除率达到 62.73%。 在 F-TiO2/SiO2 的基础上引入稀土金属钇，镧，铕，分别制备并优化得到 Y-F 共掺，La-F 共掺，Eu-F 共掺的二氧化钛，并对其进行了 XRD，UV-vis， NH3-TPD 表征。研究表明，可见光照射下，稀土与氟共掺二氧化钛催化降解 苯酚的活性顺序为 Y-F-TiO2/SiO2La-F-TiO2/SiO2Eu-F-TiO2/SiO2F-TiO2/SiO2， Y-F 共掺催化剂的催化活性相对最高，对苯酚去除速率最快，当钇掺杂量为 0.05%，250 ℃低温煅烧 4 h 时，钇-氟共掺 TiO2 的催化活性最好，在催化剂用 量为 1.0 g，废水 pH=5 的反应条件下，苯酚去除率最高，光照 40 min 达到 96.07%， 光照 60 min 达到 98.52%。表征结果表明，稀土的引入有效抑制了晶粒长大， 250 ℃低温煅烧条件下稀土与氟共掺催化剂已经初步成晶，且催化剂表面酸性 增强，催化剂的吸收光谱红移显著。 通过研究 F-TiO2/SiO2 ， Y-F-TiO2/SiO2 ， La-F-TiO2/SiO2 ， Eu-F-TiO2/SiO2 催化剂的催化反应动力学得知，四种催化剂的反应体系均符合一级反应动力学 模型，且 Y-F 共掺 TiO2 的反应速率常数最高。Y-F-TiO2/SiO2 重复使用 3 次后， 苯酚去除率仍可保持在 85%以上。反应中用 H2O2 替代溴酸钾作为牺牲剂时， 苯酚的去除效果稍有下降，但仍可达到 90%以上，实际工程应用时，可以选择 添加 H2O2 来提高催化反应效果。 关键词：光催化；苯酚；溶胶凝胶；稀土与氟共掺改性 TiO2；SiO2 负载 I - Abstract Phenol solution was selected as the simulation wastewater in this paper. Phenol is recognized as one of the priority pollutants and it is most characterized by a typical pungent sweet, strong corrosivity, high toxicity and bio -accumulate. Human liver, kidneys, lung and cardiovascular system would be badly affected if exposure to phenol which is seriously harmful to human health. Phenol and many substituted phenols are widely