负载型磷化镍(Ni2P)催化剂的制备、表征及其 加氢脱氧性能的研究-工业催化专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 负载型磷化镇(N hP)催化剂的制备、表征及其 加氢脱氧性能的研究 学位论文完成日朔 :沁I t 06..6 指导教师的 u 机去 1ζ 答辩…时 ?吟、叭/ 负载型磷化镍(Ni2P)催化剂的制备、表征及其加氢脱氧性能 的研究 摘 要 负载型磷化镍催化剂是一种新型的催化加氢催化剂。在催化剂制备的过程中， 催化剂助剂的添加会对催化剂的结构和性能产生很大的影响。本文实验在前期工 作 的基 础上 展开 ，并 在催 化剂 中添 加了少量 贵 金属元 素 Ru(0.2 wt.%) 或者 Pd(0.125 wt.%)。实验从添加催化助剂入手开展了一系列的研究，并考察了几种 不同的催化助剂对负载型磷化镍催化剂催化植物油加氢脱氧性能的影响。 实验制备了 TiO2 改性的 TiO2-Ni2PRu/α-Al2O3 催化剂，并考察了该催化剂的 加氢脱氧性能。研究结果表明：TiO2 的添加有效地降低了 Ni2PRuO/α-Al2O3 的还 原温度，使催化剂氧化物前驱体中 P-O 和 Ni-O 的还原温度分别降低了 30°C 和 120°C 左 右； TiO2-Ni2PRu/α-Al2O3 催化剂表面具 有大量的 氢活性位 点； TiO2-Ni2PRu/α-Al2O3 催化剂表现出优良的加氢脱氧性能，在其催化作用下，催化 反应液相产物中未完全反应产物的质量百分含量小于 1%。 本文利 用 SiO2 对 Ni2PPd/α-Al2O3 改性制备了 新型催化 剂。实验 在 Ni2PPdO/α-Al2O3 氧化物前驱体上等体积浸渍硅溶胶，并在一定的温度下对其晶 化处理，最后还原得到催化剂，对改性前后催化剂的加氢脱氧性能进行了研究。 研究结果表明：80oC 晶化处理、495oC 还原得到的 80-495-Ni2PPd/α-Al2O3 催化剂 具有最好的加氢性能和寿命，其寿命可达 160 h；相对于 Ni2PPd/α-Al2O3 和未经 晶化处理的 SiO2-Ni2PPd/α-Al2O3，80-495-Ni2PPd/α-Al2O3 的寿命提升了 40%和 130% 左右。 本文考察了柠檬酸(CA)络合法对 TiO2-Ni2PPd/α-Al2O3 加氢性能的影响。研 究结果表明：TiO2 的添加能大大降低催化剂氧化物前驱体的还原温度；在 CA 改 性所制备的催化剂中，Ni2P 晶粒均有不同程度的变大；经 CA 改性之后，催化剂 对植物油的加氢脱氧性能亦有所下降。 关键词：磷化镍(Ni2P) 二氧化钛(TiO2) 二氧化硅(SiO2) 加氢脱氧 I STUDY ON THE PREPARATION, CHARACTERIZATION AND HYDRODEOXYGENATION PERFORMANCE OF SUPPORTED NICKEL PHOPHIDE (Ni2P) CATALYSTS ABSTRACT Supported nickel phophide catalyst is a novel hydrodeoxygenation catalyst. In the process of preparing catalysts, promotors may have a significant effect on the the structure and properties. This study is carried out under our earlier work. A small amount of noble metal Ru (0.2 wt.%) or Pd (0.125 wt.%) was added into the catalysts. The effect of several promotors on the hydrodeoxygenation performance of vegetable oil over modified catalysts was studied in this paper. TiO2-modified catalyst TiO2-Ni2PRu/α-Al2O3 was prepared and its hyrodeoxygenation performance was studied in this paper. The results showed that TiO2 could lower the reduction temperature of the precursor TiO2-Ni2PRuO/α-Al2O3 in which the reduction temperature of P-O and Ni-O bonding were lower