合成条件对金属有机骨架化合物形成的影响及膜的-南京工业大学学报.DOC

合成条件对金属有机骨架化合物形成的影响及膜的制备收稿日期：2014-03-01基金项目：国家自然科学基金( 收稿日期：201 基金项目：国家自然科学基金；教育部创新团队发展计划（IRT13070） 作者简介：任汝飞（1988—），男，江苏南通人，硕士生，主要研究方向为金属有机骨架膜制备及应用； 金万勤（联系人），教授，E-mail：wqjin@njut.edu.cn. 任汝飞，黄 康，李倩倩，刘赛男，金万勤* （南京工业大学 化学化工学院 材料化学工程国家重点实验室，江苏 南京 210009） 摘要：以金属有机骨架Zn(D-cam)(Tmdpy)·H2O（简称Zn-DT）化合物作为膜材料，采用反应晶种法制备Zn-DT膜，考察合成液pH、合成温度与合成时间对Zn-DT晶体的产率及晶型结构的影响。通过X线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热分析仪（TGA）和纳米划痕仪表征样品的性能。结果表明：pH为6.75，合成温度为100 ℃，反应时间为10 h时为Zn-DT最佳合成条件；在不高于480 ℃的条件下，Zn-DT晶体具有较好的热力学稳定性。Zn-DT膜对于H2/CO2有较高的分离性能，其分离系数为10.63 关键词：金属有机骨架；膜；反应晶种法；气体分离 中图分类号：TQ028.8 文献标志码：A 文章编号：1671-7627（2014）00-0000-00 Effects of synthesis conditions on formation of metal-organic frameworks and its membrane preparation REN Rufei, HUANG Kang, LI Qianqian, LIU Sainan, JIN Wanqin (State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering, College of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing Tech University , Nanjing 210009, China)) Abstract: The yield and crystallinity of Zn(D-cam) (Tmdpy)·H2O (Zn-DT) at different synthetic conditions were investigated. The morphology and structure of the sample were studied by X-Ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscope (SEM), Thermal Gravimetric Analysis (TGA) and Nano-Scratch respectively. Under the conditions of pH of 6.75, synthetic temperature of 100 ℃, synthetic time of 10 h, Zn-DT crystals with high crystallinity and pure phase could be obtained. Zn-DT crystals had good thermostability lower than 480 ℃. In addition, a continuous Zn-DT membrane with well interfacial adhesion between membrane and substrate was successfully fabricated. The separation factor of H Key words: metal-organic frameworks; membrane; reactive seeding; gas separation 金属有机骨架（MOFs）材料是当前材料领域的一个研究前沿与热点[1- 2]。MOFs拥有诸多独特的特点，如：超高的比表面积，可调节的孔道结构，可修饰的孔道表面等[3]，这些特点使得MOFs材料在分离、储存等领域拥有广阔的应用前景[4]。最近，将MOFs材料作为分离膜材料得到众多研究者的广泛关注，成为膜领域的研究热点之一[5-9]。笔者以金属有机骨架Zn(D-cam)(Tmdpy)·H2O（简称Zn-DT）化合物为作为膜材料（晶体呈螺旋结构，孔道尺寸约为0.8 nm[10] ），通过反应晶种法制备Zn-DT成膜。研究合成液pH、合成温度和合成时间等合成条件对其晶型结构