室内空气污染物苯和甲醛的“存储-氧化”循环脱除研究-物理化学专业论文.docxVIP

大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 苯和甲醛作为室内挥发性有机化合物(VOC)的典型代表，对环境产生不利影响的 同时对人体健康造成了极大的危害。开发低成本，低能耗，高效率的脱除方法备受关注。 针对室内空气中低浓度甲醛和苯的脱除，我们课题组提出了一种“存储．氧化”循环净 化的新方法：在室温下首先将甲醛或苯富集存储在催化剂上；存储饱和后再将催化剂适 当升温，催化活性提高，存储物种被完全氧化为C02和H20，催化剂得以再生，再生后 的催化剂可用于下一个“存储．氧化”循环。实现这一过程的核心科学问题包括：延长催化 剂室温存储VOCs时问，降低材料再生温度以及减少或避免再生过程中VOCs的热脱附 问题。 基于以上核心问题，本论文开展了以下几方面的研究工作： (1)由于苯在催化剂上的存储利用的是孔道限域及7c络合作用，存在弱吸附的苯 在热氧化再生过程中的脱附问题。本论文以“等离子体再生”替代“热再生”，建立苯 的室温“存储．等离子体氧化再生”循环脱除方法：室温存储阶段，利用具有优异疏水 性的钛硅分子筛(TS．1)对苯的择形吸附性能将苯富集，吸附于催化剂的孔道之中，并 通过ggCu金属改性进一步提高苯的存储能力。再生阶段，引入等离子体放电，放电过 程中产生大量的活性氧物种，无需添加贵金属组分，室温即可将存储的苯完全氧化为 CO。和H20，使催化剂得以原位再生，再生过程没有苯的逸出，没有NO。等副产物生成， 循环过程中的碳平衡超过99％，催化剂可以循环使用。 (2)为进一步提高苯和甲醛的存储量，选择对二者均有较大吸附容量的活性炭为 存储材料，以等离子体辅助催化氧化为再生方法，讨论“存储．氧化”循环法脱除VOCs 在活性炭材料上的可行性。程序升温脱附研究发现，活性炭材料上甲醛脱附温度较低(脱 附峰温为130℃)，存储的甲醛易进入气相被等离子体氧化为CO，造成等离子体再生 过程C02选择性低；而活性炭存储的苯较难脱附(脱附峰温为260℃)，部分沉积在 活性炭上造成等离子再生过程中碳平衡较低。以上结果表明，活性炭材料不仅存在空气 中热再牛氧化问题，在室温等离子体氧化再生过程中亦存在诸多不利因素，不适于作为 催化材料用于“存储．氧化”循环脱除。 (3)为进一步增加催化剂甲醛存储容量，以及降低氧化再生温度，采用低温共沉 淀法制备钴锰非贵金属CoMnO、催化剂用于甲醛的存储和催化氧化，TEM表征表明通 过调节老化时间和温度可对催化剂形貌进行控制，考察了CoMnO、形貌与催化活性问的 构效关系，制备出活性较好的Co：Mn=3：1的纳米颗粒状催化剂；并通过负载金属Ag 对CoMnO,,-催化剂进行改性，优化制备方法和Ag的负载量，得到等体积浸渍法制备的 3 wt％Ag／CoMnO、催化剂在75℃条件下即可实现甲醛的完全氧化。 关键词：甲醛；苯；“存储一氧化”：催化脱除 万方数据 室内空气污染物苯和甲醛的“存储．氧化”循环脱除研究Investigation 室内空气污染物苯和甲醛的“存储．氧化”循环脱除研究 Investigation on the“Storage—Oxidation’Cycling Process for Indoor Benzene and Formaldehyde Removal Abstract Benzene and formaldehyde are one of tlle comlnon and most toxic lndoor volatile organic compounds(VOCs)．Long-term exposure to benzene and formaldehyde may cause adverse effects on human health．Significant efforts have been made to remove low concentration of indoor C6H6 and HCHO．In our previous work,a novel“storage．oxidation” cycling process was proposed for indoor C6H6 and HCHO removal over bi-functional catalysts．The process includes enrichment of lOW concentration of C6H6 or HCHO during the storage period at room temperature；and complete oxidation of the stored C6H6 or HCHO into C02 and H20 at elevated temper