尖晶石类复合材料的制备、表征及CO2光转化性能研究-材料学专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 分类号： 密级： U D C ： 编号： 工学博士学位论文 尖晶石类复合材料的制备、表征及 CO2 光转化性能研究 博士研究生 ：薛丽梅 指 导 教 师 ：白雪峰 研究员 学 位 级 别 ：工学博士 学科、专业 ：材料学 所 在 单 位 ：材料科学与化学工程学院 论文提交日期 ：2014 年 4 月 论文答辩日期 ：2014 年 6 月 学位授予单位 ：哈尔滨工程大学 Classified Index: U.D.C: A Dissertation for the Degree of D. Eng Preparation, Characterization and Properties of CO2 Photocatalytic Spinel Composite Materials Candidate: Xue Limei Supervisor: Prof. Bai Xuefeng Academic Degree Applied for: Doctor of Engineering Specialty: Materials Science Date of Submission: Apr. 2014 Date of Oral Examination: Jun. 2014 University: Harbin Engineering University 哈尔滨工程大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人 独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参 考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本 人承担。 作者（签字）： 日期： 年 月 日 哈尔滨工程大学 学位论文授权使用声明 本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位 期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留 并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将 论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫 描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本 人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名 单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。 本论文（□在授予学位后即可 □在授予学位 12 个月后 □解密后）由 哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。 作者（签字）： 导师（签字）： 日期： 年 月 日 年 月 日 CO2 光转化催化材料的制备、表征及性能研究 摘 要 CO2 是导致全球变暖的主要温室气体，将 CO2 固定和转化具有重要的研究意义，利 用光能光催化转化 CO2 是 CO2 转化利用的途径之一。尖晶石氧化物具有一定的可见光催 化活性，本文设计制备了铬钴基、钴铝基、镁铁基三种纳米尖晶石型光催化材料，用不 同金属离子与之掺杂、用二氧化钛与之复合制备掺杂的及复合的催化材料，目的是减少 光生电子和光生空穴重新复合，拓宽光谱影响范围，以充分利用光能，提高光催化的效 率。通过 TG-DTA、XRD、IR、UV-Vis SPS、SEM、NH3-TPD 和 BET 等表征手段对所 制备的光催化材料的结构和光化学性质进行分析，以光催化转化 CO2 制备甲酸量为所制 备材料的光催化性能评价指标。对光催化转化 CO2 工艺条件进行了优化。 1.采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了纳米尖晶石型 CoCr2O4 光催化材料，研究了焙烧温 度和焙烧时间对材料结构及性能的影响；设计制备了 CoCr2O4/TiO2 复合催化材料，研究 了焙烧温度和焙烧时间以及复合摩尔比对催化材料结构及性能的影响。进一步以 Na+、 Li+、K+、Mg2+、Cu2+、Zn2+、Ni2+、Cd2+、Al3+、Fe3+、La3+不同金属掺杂的 CoCr2O4 催 化材料，研究了一价、二价、三价不同金属离子掺杂对 CoCr2O4 材料结构及性能的影响， 研究了掺杂量对 CoCr2O4 材料结构及性能的影响。 研究结果表明：CoCr2O4 在可见光区 550～700 nm 范围内有明显的吸收峰，CoCr2O4 的带隙能为 1.61 eV。当反应 5 h 时，CoCr2O4 光催化还原 CO2 制得甲酸的累积浓度为 4.15mmol/g·cat。复合后的 CoCr2O4/TiO2 复合催化材料高于未复合的 CoCr2O4 的光催化 性能，有利于电荷传输，拓展了光催化材料的光响应范围，复合光催化材料有效的降低 了光生电子和光生 空穴的复合几率， 光能的利用