光电协同催化氧化有机污染物及其阴极反应行为的研究-化学专业论文.docxVIP

⑧ ⑧ 塑坠堂堡±塑堡塞 塑』!兰坚 光电协同催化氧化有机污染物及阴极反应行为的研究 摘要 Ti02的光催化性能自1972年发现以来，人们在光能化学转换、光催化降解有 机物、光化学合成、界面的光诱导亲水、自清洁材料合成等方面开展了大量研究 工作。由于Ti02光催化氧化能够降解水体和空气中的绝大多数有机污染物，降解 最终产物为H20、C02和无害盐类，产物清洁，被认为是一种极具前途的有机污 染物高级氧化技术。目前以Ti02半导体为基础的光催化技术还存在一些关键的科 学和技术难题，其中关键问题之一是光生高能空穴易于和电子复合而失去活性， 因此提高光生载流子的分离效率对促进半导体光催化降解有机污染物是至关重 要的。此外，阴极反应采用的电极材料几乎都是铂电极，对采用其它材料的研 究少见报道，特别是对其反应类型和规律及其与阳极反应的相互关系研究更 少。基于以上问题的考虑，本论文研究了在光电协同催化的条件下，阳极和阴极 的反应行为及其相互若系。论文分三部分： 第一部分以不同晶型二氧化钛光电催化降解有机物，结果表明：采用2种不 同光电极催化降解苯胺时，锐钛型电极的活性明显大于金红石型的：而降解水杨 酸时，29e电极的活性差别不显著；金红石型电极虽然具有较高的光电转换效率 但其法拉第电流效率较低。 第二部分研究了以二氧化钛为光阳极，不同电极材料为阴极，在单、双室光 电反应器中研究了光催化阴极产生过氧化氢和光电联合降解苯胺的规律。结果表 明，增加外加偏压、光生电流和pH值都可增加过氧化氢的产生量，但受到电流 密度大小控制，阴极金属离子(如cu2+，Fe2+)的存在抑制H202的产生或减少其 积累。阳极反应主要决定了阴极反应的过程和反应类型。阴极反应主要是通过光 电流变化来影响阳极反应的，但不改变阳极的反应机理。因此，阳极反应是整个 光电催化反应的控制步骤。此外，以石墨为阴极，锐钛型Ti02电极为阳极时比金 红石型电极在阴极产生H202的量要少，然而其阳极降解有机物的能力强。金红石 型电极虽然在阴极产生的H202的量要比锐钛型电极的要多，然而H202氧化有机 物的能力远小于阳极氧化的能力，故降解有机物的整体能力要比锐钛型电极弱。 而采用Pt为阴极则不能高效地产生H202，阴极降解苯胺的电流效率也要_,T-TS墨 ⑧ ⑧ 坚盔兰堡主堂垡笙塞 塑』!尘堂 电极的。 第三部分研究了在阳极光电催化氧化水杨酸的同时，阴极还原金属银离子的 规律。结果表明，阳极反应对光催化反应仍然起着决定性作用。虽然阴极还原金 属离子的影响因素较多，但阳极光电催化降解有机物的同时阴极还原金属离子的 方法是可行的，金属银离子的回收效率最高达到98．43％。 关键词：苯胺；水杨酸；双氧水；二氧化钛；光电催化；金属还原；降解 II Synergetie Synergetie Photoelectrocatalytic Degradation of Organic Pollutants And Its Cathodic Processes Abstract Ti02 photocatalyst has been the focus of numerous investigations since 1972， particularly because of its application for the chemical conversion of light energy，the photocatalytie treatments of organic compounds，photochemical synthesis，the hydrophilicity of light inducement of interface and the synthesis of self-cleaning material．Due to the complete mineralization of wide variety of organic compounds to C02，H20 and inorganic constituents in aqueous／air media,the photocatalytic oxidation of Ti02 is regarded as an interesting advanced oxidation techrdque． However，there are still some scientific and technical problems in the photocatalysis technology based the Ti02 semiconductor at present．One of the problems is that