邻苯二甲酸酯类有机污染物在河流沉积物中的吸附脱附行为研究-分析化学专业论文.docxVIP

邻苯二甲酸酯类有机污染物在河流沉积物中的吸附脱附行为研究-分析化学专业论文.docx

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中山大学硕士论文摘 中山大学硕士论文 摘 要 邻苯二甲酸酯(Phthalate Esters,PAEs)是世界上生产量大、应用面广的人工 合成有机化合物,广泛存在于大气、土壤、水体和生物体内。PAEs具有致癌、 致畸、致突变的作用,己成为全球性的最普遍的一类有机污染物,从而引起了世 界各国的广泛关注。 本论文研究了邻苯二甲酸二甲酯(Dimethyl Phthalate,DMP)、邻苯二:甲酸 二乙酯(Diethy!Phthalate,DEP)和邻苯二甲酸二丁酯(Di—n.butyl Phthalate, DBP)在珠江流域东江河段沉积物(采自惠州市区上游、惠州市区、虎门大桥、 新塘和石龙南桥)中的吸附/脱附行为,考察了沉积物有机碳含量、温度、DH值、 离子强度和表面活性剂等对DMP、DEP、DBP在沉积物中吸附的影响。 采用批量平衡法进行了DMP、DEP、DBP在珠江流域东江河段沉积物中的 吸附实验。与线性等温式相比,Freundlich等温式能更加准确地描述DMP、DEP 和DBP在沉积物中的吸附行为,相关系数在0.9787~0.999l之间:DMP、DEP、 DBP的吸附热分别为10.08KJ.tool一、14.26 KJ.tool~、20.34 KJ.mol~,小于40 KJ.mol~,在沉积物中的吸附属于物理吸附。DMP、DEP和DBP的吸附常数 不仅与它们自身的理化性质有关,还与沉积物有机碳含量f0。呈显著正相关,而 温度、离子强度、pH值等因素对其吸附行为的影响不显著。影响PAEs在沉积 物中吸附能力的主要因素是沉积物的有机碳含量。 采用连续脱附法对DMP和DEP的脱附行为进行了探讨。Freundlich等温式 也能较好地描述DMP和DEP在沉积物中的脱附行为,相关系数在O.9473 0.9991之间:随着DMP和DEP初始浓度的升高,脱附常数l(d。。也逐渐增大,脱 附过程变得困难。DMP和DEP在沉积物中的脱附存在滞后现象。DMP和DEP 发生脱附的程度主要取决于沉积物的有机碳含量,有机碳含量越高,其脱附就越 困难:DEP的脱附常数和平均总脱附率小于DMP的脱附常数和平均总脱附率, 在相同的条件下,DMP比DEP更易从沉积物上脱附,因而可能会对水体造成相 对严重的二次污染。 研究了非离子表面活性剂Tween20(TW20)对DEP在沉积物中吸附行为的 影响。TW20对DEP吸附的影响取决于表面活性剂在溶液中的浓度。当TW20 程雅婷 程雅婷 邻苯二甲酸醋类有机污染物在河流沉积物中的吸附,脱科}行为研究 的浓度在临界胶束浓度(Critical Micelle Concentration,CMC)以上时,DEP的 吸附量有明显降低,而当TW20的浓度接近cMc或在CMC以下时,存在几种 可能的反应:DEP与TW20在沉积物表面争夺活性吸附点;DEP在沉积物活性 吸附点、TW20胶束之间的分配;TW20在沉积物表面吸附后,进一步吸附DEP, 从而增加了DEP在沉积物中的吸附;在CMC以下时,TW20的加入降低了DEP 在水溶液中的浓度;当达到CMC时,TW20可分散沉积物胶体,使其表面积增 大,吸附位增多。因此,TW20对DEP吸附的影响是共同竞争的结果。 关键词:邻苯二甲酸二甲酯,邻苯二甲酸二乙酯,邻苯二甲酸二丁酯,沉积物 吸附,脱附,表面活性剂 Ⅱ —— —— ±坐茎兰堡主堡苎 ABSTRACT Phthalate esters(PAEs)are industrial chemicals,as well typical class of synthesized organic compounds widely used in the whole world.PAEs have been suspected to be mutagens,hepatotoxic agents and carcinogens.They are widely distributed in air,sediments,natural water,wastewater,soils and living organisms. Therefore,PAEs have received extensive attention in recent years. In this paper,the adsorption and desorption behaviors of Dimethyl Phthalate(DMP),Diethyl Phthalate(DEP)and Di—n—bytyl Phthalate(DBP),as three target compounds,in the five sediments(samp

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