硫-铈共掺杂TiO2纳米管阵列的制备及光电催化性能研究应用化学专业论文.docxVIP

南京航空航天大学硕士学位论文 南京航空航天大学硕士学位论文 硫 硫-铈共掺杂 TiO2 纳米管阵列的制备及光电催化性能研究 I I PAGE PAGE IV 摘 要 本文针对 TiO2 光催化剂对太阳光利用率较低、光生电子和空穴复合率偏高的问题，采用阳 极氧化法制备 TiO2 纳米管阵列，并对其进行硫元素和铈元素的掺杂，制备硫-铈共掺杂 TiO2 纳 米管阵列。 采用阳极氧化法在制备 TiO2 纳米管阵列的同时对其进行硫元素掺杂改性，并对其具有可见 光活性机理进行了简要的分析。结果表明：硫元素以 S6+的形式替代了 TiO2 晶格中的 Ti4+，形 成 S-O-Ti 键。硫掺杂 TiO2 纳米管阵列的可见光响应范围有所提高，掺杂量对纳米管阵列的光 电性能有较大影响，掺杂量为 0.39 at.%的 TiO2 纳米管阵列具有最佳的光吸收性能和光电催化活 性：与未掺杂的 TiO2 纳米管阵列相比，吸收边带红移了 45 nm；在可见光下对甲基橙的降解率 提高了 11.5%，紫外光下提高了 38.2%。 采用恒电流沉积法在硫掺杂 TiO2 纳米管阵列上制备硫-铈共掺杂 TiO2 纳米管阵列。结果表 明：当电流密度为 1 mA/cm2，电沉积时间为 4 min 时制备的硫-铈共掺杂 TiO2 纳米管阵列具有 最佳的光吸收性能和光电催化活性：与硫掺杂 TiO2 纳米管阵列相比，可见光下对甲基橙的降解 率提高了 12.8%，紫外光下提高了 14.1%；与未掺杂的 TiO2 纳米管阵列相比，吸收边带红移了 63 nm；可见光降解率下提高了 24.3%，紫外光下提高了 52.3%。 辐射氧化技术对难降解的有机物有很好的降解作用，然而辐射运行成本较高，单独应用辐 射技术往往需要很高的吸收剂量，将 TiO2 光催化技术与 γ 辐射联合起来处理有机废水，有利于 提高废水中难降解有机物的降解率，本文对 TiO2 纳米管阵列协同 γ 辐射处理有机废水的可行性 进行了探讨。实验结果表明：TiO2 纳米管阵列协同 γ 辐射催化降解甲基橙染料废水体系中，TiO2 纳米管阵列的存在明显提高了体系的降解率。甲基橙染料废水的 pH 值为 3、硫酸钠浓度为 0.4 mol/L 时，TiO2 纳米管阵列与 γ 辐射协同效果最佳，吸收剂量为 3 KGy 时，降解率为 85.6%， 和单一 γ 辐射的相比，提高了 5.7%。 关键字：TiO2 纳米管阵列，光电催化，硫掺杂，硫-铈共掺杂，甲基橙染料废水 ABSTRACT The present work aimed to fabricate S-Ce co-doped TiO2 nanotube arrays by anodic oxidation and electrodeposition process to solve problems of low quantum yield and low efficiency to solar of TiO2 photocatalyst. The S-doped TiO2 nanotube arrays were prepared by a one-step electrochemical anodization process, and the possible mechanism of visible photoelectrocatalytic (PEC) activity was discussed. The result indicated that the introduced sulfur was probably incorporated into TiO2 and that the chemical states was S6+ substituted for Ti4+ cation, the chemical environmental surrounding sulfur was S-O-Ti. The absorption intensity of modified TiO2 nanotube arrays to visible light was wider than that of unmodified TiO2 nanotube arrays. The PEC activity of the S-doped TiO2 nanotube arrays was strongly dependent on the doping content, and the 0.39 at.% S-doped TiO2 nanotube arrays displayed the strongest absorption intensity and highest