低浓度甲烷反应中载体特征晶面对PdCeO2催化剂活性的影响.docxVIP

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中国工程热物理年会 燃烧学 学术会议论文 编号:184571 低浓度甲烷反应中载体特征晶面对Pd/CeO2催化剂活性的影响 基金项目:国家自然科学基金项目(NO 雷言言,林其钊*,黄启福,李文志 中国科学技术大学工程科学学院热科学与能源工程系,安徽合肥,230027 ( Tel:0551 Email: qlin@) 摘要:本文研究了低浓度甲烷催化氧化反应中,不同形貌CeO2暴露的特征晶面对Pd/CeO2催化剂表面Pd物质的种类及催化活性的影响。催化剂活性测试结果表明:Pd/o-CeO2催化作用时的T90为348℃。XRD,HRTEM,EDS, XPS等测试结果表明Pd类物质主要以Pd0和PdO两种形式高度散布在CeO2载体表面上。与r-CeO2和c-CeO2相比,Pd的引入促使o-CeO2载体表面的Ce3+浓度得到较大的增加,间接反应了载体表面氧空位的浓度也有所增加。这有利于O2在催化剂表面发生化学吸附生成表面吸附氧Oads。因此Pd/o-CeO2较高的催化氧化活性不但与Pd0,PdO类物质在催化剂表面的高度分散有关,还和Pd类物质与o-CeO2暴露的(111)晶面间的协同相互作用密切相关。 关键词:低浓度甲烷; 催化燃烧; Pd/CeO2;协同效应 Typical crystal face effects of different morphology ceria on the activity of Pd/CeO2 catalysts for lean methane combustion Yanyan Lei, Qizhao Lin*, Qifu Huang, Wenzhi Li Department of Thermal Science and Energy Engineering, University of Science and Technology of China, Hefei 230027, China ( Tel:0551 Email: qlin@) Abstract: The catalytic efficiency of CeO2 carriers and the catalytic properties of palladium (Pd) nanocrystals loaded on different morphology CeO2 carrier were studied for lean methane (CH4) combustion. After the Pd species was loaded on CeO2, 90% of CH4 was converted at 348°C catalyzed by Pd/octahedral-CeO2 (Pd/o-CeO2) with (111) crystal faces, which had much higher catalytic activity comparing with Pd loaded on c-CeO2 with (100) crystal faces and r-CeO2 with (110) and (100) crystal faces. The results of XRD, HRTEM, XPS showed that the Pd species in the form of Pd0 and PdO were highly dispersed on surface of all CeO2 carriers. Compared with r-CeO2 and c-CeO2, the concentration of Ce3+ on the surface of o-CeO2 carrier was greatly increased when the Pd species were present, which indirectly reflected that the concentration of oxygen vacancies on the carrier surface also was increased. Consequently, the high catalytic activity of Pd/o-CeO2 is not only related to the

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