大气环境：chapter10-对流层臭氧 (二) HONO.pptVIP

结论 (二) HONO新来源通过增加气溶胶吸湿性组分质量浓度和数浓度, 引起能见度下降。HONO新来源使华北城区NO3-, NH4+, SO42-月均浓度增升10-50%, 10-40%, 6-15%, 3-12%; 华北大部分地区0.078-1.25μm气溶胶月均数浓度增加15-20%。 提出HONO新来源影响能见度和霾的概念模型, 强调了NO2在气溶胶表面的非均相反应促使一次污染物向二次污染物转化的正反馈机制。 An et al. (2013) Adv. Atmos. Sci. 30(1): 57-66; Li et al. (2014), Adv. Atmos. Sci., 31(5): 1221-1232. * RNO2*机制 反应R4 (RNO2*机制) 加入 CBM-Z机制 NO2光激发反应速率取NO2光解反应速率的 3.5倍(均值) NO2* + H2O → HONO + OH反应速率取 9.1×10-14 cm3 molecule-1 s-1, 为 1.7×10-13 (Li et al., 2008) 和 1.2×10-14 (Crowley Carl, 1997)均值。 能见度计算 白天能见度(Vd)和夜间能见度(Vn) βext: 消光系数; 视觉阈值ε=0.02。 Gultepe et al. (2008) Proceedings of the 15th International Conference on Clouds and Precipitation (ICCP), Cancun, Mexico. Li et al. (2014), Adv. Atmos. Sci., 31(5): 1221-1232. WRF-Chem 模式及模拟方案 WRF-CHEM模式中计算方案选择 微物理过程─Lin et al. (1983)方案 大气边界层过程─ Yonsei University PBL方案(Noh et al., 2001) 陆面过程─ Noah陆面模式 (Chen Dudhia, 2001) 长波辐射过程─ RRTM方案(Mlawer et al., 1997) 短波辐射过程─ Goddard短波辐射方案(Chou Suarez, 1994) 气相化学模式选用已更新的CBM-Z机制(Zaveri Peters, 1999) 光解率由TUV方案计算(Madronich, 1987) 气溶胶模块─ MOSAIC模块(Fast et al., 2006; Zaveri et al., 2008), 气溶胶大小分为8档。 Li et al. (2011) Atmos. Environ. 45(27): 4735-4744. 模拟区域及气象观测站点分布 模式水平网格数─83×65、58×55、55×55; 水平分辨率─ 81、27、9 km 地面至~50hPa不等间距共分为28层, 模式第一层(距地面)高度~28m。 模式初值、边界条件及源强 模式初值与边界条件 气象场的初值和边界条件:每6小时一次的NCEP再分析资料, 该资料还用于每6小时一次的气象模拟场同化。 化学物种初始浓度和边界条件: 全球化学输送模式MOZART-4 (Emmons et al., 2009)结果, 每6小时一次。 污染物源强 2006/2007年人为源SO2, NOx, CO, VOCs, PM10, PM2.5, BC和OC月排放量─ Zhang et al.(2009) NH3 排放强度─ Streets et al. (2003) 生物源强: 依据Guenther et al. (1993, 1994)等研究结果估算 火山源资料─ An et al.(2003) 五种模拟方案 方案 气相生成 Rhet Rem RNO2* R √ A √ √ B √ √ C √ √ E √ √ √ √ 模拟结果 HONO各来源相对贡献 非均相反应: HONO最重要来源, ~ 56% [Li et al. (2011) Atmos. Environ. 45(27): 4735-4744.] 白天(7:00~19:00) 主要化学组分月均最大增幅(%) NH4+ NO3- O3 HO2 OH HONO RNO2S, Rem Rhet, Rall 70, 118, 200, 200 19, 8, 56, 84 16, 7, 60, 89 4, 1, 8, 12 7, 2, 48, 54 6, 2, 35, 40 白天Rhet对HONO, NO3-, NH4+形成具有重要影响。An et al. (2013) Adv. Atmos. Sci. 30(1): 57-66. 夜间(20:00~6:00)