基于双色场的椭偏高次谐波产生研究.pdf

摘要

气体高次谐波的产生是飞秒强激光与原子、分子相互作用发生的高阶非线性过

程。高次谐波的频谱范围涵盖了极紫外和软X射线波段，是获得阿秒脉冲的主要途

径，为探测微观超快动力学过程提供了重要的工具。特别是圆偏或椭偏高次谐波和

阿秒脉冲在识别物质的手性、研究分子中的超快手性动力学和磁性材料的磁圆二色

性等方面具有独特的优势。目前，为了获得圆偏或椭偏高次谐波和阿秒脉冲，研究

者提出了几种方案，但这些方案仍存在以下不足：例如获得椭偏高次谐波的相邻阶

次呈现左右旋向交替出现，或者在一段频谱范围内，获得具有相同旋向椭偏高次谐

波时椭偏率较小，以及利用高次谐波合成阿秒脉冲的偏振特性和时域特征不能独立

调控等等。针对上述问题，本论文开展了以下研究：

（1）提出采用交叉线偏双色场和排列分子相互作用产生大椭偏高次谐波的方

案。在交叉线偏双色场中，高次谐波的椭偏率对驱动光场的自旋角动量具有依赖关

系。通过调控驱动光场的相对相位、强度比、偏振夹角和分子空间取向，实现高次

谐波的偏振调控，高次谐波的椭偏率达到了0.94。同时，通过操控参数还可以将椭

偏高次谐波的频谱范围从截止区域附近调控至平台区域。

（2）基于混合气体不同组分辐射高次谐波的干涉效应，研究了正交双色场驱动

下混合气体高次谐波的偏振特性。具有相反轨道宇称的不同气体组分产生的高次谐

波，一个旋向的高次谐波分量干涉相长，另一个旋向的高次谐波分量干涉相消，最

终在宽频谱范围内获得了具有同一旋向的椭偏高次谐波。分析表明，高次谐波的偏

振特性对驱动光场的相对相位、强度比和分子排列角具有很强的鲁棒性。通过这种

干涉效应产生了椭偏阿秒脉冲串，并且可以通过调节分子排列角来实现其偏振调控。

（3）提出采用非整数频率比的平行双色场和混合气体相互作用产生近圆偏孤

立阿秒脉冲的方案。多光周期的平行双色场驱动单一气体能够产生线偏孤立阿秒脉

冲，并可以通过调节激光场的相对相位来调控孤立阿秒脉冲的时域特征。通过加入

混合气体，利用混合气体不同组分辐射高次谐波之间的干涉效应产生近圆偏孤立阿

秒脉冲。进一步地，通过调节混合气体比例和分子空间取向，在不影响孤立阿秒脉

冲时域特征的前提下，可以有效操控其偏振特性。混合气体方案和双色场方案相结

合实现了孤立阿秒脉冲偏振特性和时域特征的独立调控。

关键词：高次谐波；阿秒脉冲；偏振调控；双色激光场

I

Abstract

Thegenerationofhigh-orderharmonicsfromgastargetsisahighlynonlinear

phenomenonthatoccursintheinteractionprocessofintenselaserfieldswithatomsand

molecules.High-orderharmonicsspanaverybroadspectralrange,leadingtothe

generationofattosecondpulsesintheextremeultravioletandsoftX-rayregions,providing

acrucialtoolforprobingmicroscopicultrafastelectronicdynamics.Inparticular,

circularlyorellipticallypolarizedhigh-orderharmonicsandattosecondpulseshaveunique

advantagesinchiralrecognition,thestudyofultrafastchiral-specificdynamics,and

magneticcirculardichroismspect