TAPA_TAPB构建的亚胺COFs材料及其对Pb(Ⅱ)的吸附研究.pdf

湖南理工学院硕士学位论文摘要

摘要

随着工业的快速发展和人类的活动（电池制造、采矿），铅离子污染愈演愈

Pb2+

烈。因此，开发高效的、稳定的且具有经济效益的吸附剂对铅金属回收和保

障人类生命健康具有重要意义。相比于传统的多孔材料吸附剂，共价有机框架

(COFs)可为某种特定分子或离子提供电子供体进行预设计，将活性基团或功能单

元引入到延伸的框架中，从而获得具有独特功能的材料，是一类新型的极具前途

的环境修复吸附剂。本研究选用简单而易得的单体三(4-氨基苯基)胺（TAPA）、

1,3,5-三(4-氨苯基)苯（TAPB）制备三种亚胺型COFs材料，并且应用于水溶液中

Pb2+的吸附研究，得到很好的结果。具体内容如下：

1.以TAPA和2,5-二羟基对苯二甲醛（DHTA）为原料，成功合成了一种新的

亚胺型多孔共价有机框架材料(TAPA-DHTA-COFs)。得益于骨架富含N/O原子有

TAPA-DHTA-COFsPb2+476.1mg/g

效吸附位点，对具有很高的吸附容量（），超

2+2+

过目前文献已报道的大多数碳纳米多孔材料吸附量。在常见重金属（Pb、C、

O

2+2+2+2+

Ni、Cu和Cd）共存情况下，TAPA-DHTA-COFs仍对Pb具有良好的选择吸

附性能，对铅金属的回收具有重要意义。此外，系统地研究了TAPA-DHTA-COFs

材料的晶体结构、稳定性和吸附机理。等温吸附和动力学结果表明，吸附平衡数

据符合Langmuir等温式，准二级模型能很好地描述吸附动力学参数。热力学实验

证明了，吸收过程是自发的、吸热的。通过XPS、红外光谱测定和DFT计算进一

2+

步阐释了吸附机理，TAPA-DHTA-COFs材料吸附Pb的优异性能主要归因于其骨

架上丰富的N/O原子配位作用和孔径位阻的协同作用。该吸附材料的原料简单易

得，合成方法简单有效，制备成本低，吸附容量高，稳定性好，选择性能好，可

2+

循环使用。这将有可能是一种去除水中Pb离子的有效方法。

2.以TAPB与DHTA为原料，合成了一种亚胺型多孔共价有机框架材料

TAPB-DHTA-COFsN/OPb2+

（）。得益于骨架富含原子有效吸附位点，对具有较

2+2+2+2+2+

高的吸附容量（418.41mg/g）。在常见重金属（Pb、C、Ni、Cu和Cd）

O

2+

共存情况下，TAPB-DHTA-COFs仍对Pb具有良好的选择吸附性能，对铅金属的

去除和回收具有重要意义。TAPB-DHTA-COFs材料的原料简单易得，合成方法简

单有效，成本更低，吸附容量较高，选择性能好，可循环使用。

3.制备HPO