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改性AlO负载Co催化剂的制备及催化氨分
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解性能研究
摘要
氢经济在取代现有石油经济体系并实现“双碳”战略目标的过程中，面临生
产成本高昂、运输与储存技术等的限制。氨作为无碳燃料电池的氢源，选择具备
优异催化性能的材料进行氨脱氢反应是实现绿色、低能耗制氢工艺的关键。钴基
催化剂在氨分解反应中表现出高催化活性和低成本的优势。然而，钴基催化剂的
催化活性和稳定性仍有待进一步提升。本文从催化剂的载体入手，通过掺杂稀土
元素Ce和La对AlO进行改性，考察不同稀土元素含量、不同金属负载量以及
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不同空速的氨分解催化性能。同时，采用一系列表征手段探讨催化活性与其结构
和表面特征之间的关系。
1.过渡金属在推动氨分解制氢过程中发挥了关键作用，而合适的载体对调控
活性金属的表面性质，增强催化剂活性、稳定性是至关重要的。本文利用共沉淀
法、浸渍法及凝胶法成功地制造出了含有钴元素的CeO-AlO基质，并探讨了这
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三种制作方式对于催化活性效果的影响。结果显示，由共沉淀法所产生的催化剂
表现出最优的催化效能。此外，本文以共沉淀法为基础，合成了各种不同的
CeO:AlO摩尔比例的CeO-AlO载体，同时还用沉积沉淀法生成了一系列
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Co/CeO-AlO催化材料。对Co/CeO-AlO的理化性质进行了表征和氨分解制氢
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反应测试。结果表明，12.5Co/(1:2)CeO-AlO催化剂在550℃和GHSV=9000mL·h
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1·g-1时，氨的转化率达86%，并且在48h的稳定性试验中，一直保持良好的活
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性。这主要归因于CeO的掺杂增加了AlO载体的表面积，从而改善了活性物种
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的分散程度。
2.本文采用浸渍法在AlO表面引入不同含量的镧（La），制得一系列La改
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性的AlO载体。通过沉积沉淀法在改性后的载体上合成了不同负载量的Co基
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催化剂，并考察了他们在氨分解反应中的催化性能，主要探讨稀土元素镧（La）
的掺入量对催化剂的结构与性能的关系。结果表明，10Co/La(5)-AlO催化剂性能
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最佳。在550℃和9000mL·h-1·gcat-1的反应条件下，氨的转化率达到90%，氢气的
产率达到8.9mmolH·g-1·min-1。掺入适量的La后，在载体表面生成了钙钛矿
2cat
型的LaAlO3金属氧化层，直接影响催化剂的催化性能。少量的LaAlO3优化了金
属Co与载体之间的强相互作用，从而抑制了Co纳米颗粒的团聚，获得了丰富的
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活性中心。在稳定活性组份Co的同时，XPS和H-TPR也表明La的存在可以促
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进载体与Co之间的电子转移，促进氮气和氢气产物的脱附，从而提高Co/La-Al
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