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氮气还原合成氨催化机理研究的文献综述

用于液相氮气还原合成氨的典型三电极体系如图1-1所示[27]，H型电解池主要是由阴极室、阳极室和质子交换膜组成。其中，阳极发生析氧反应（OER），阴极则根据电解液的不同而改变[28]。在酸性或中性条件下，在对电极上产生的H+通过质子交换膜与阴极室中的氮气反应合成氨。其在阳极和阴极发生的反应分别为：

阳极反应：

3H2

阴极反应：

6H+

在碱性条件下，阴极的反应为N2分子直接与水和电子结合生成NH3，而反应产生的OH-则会迁移到阳极产生氧分子，阳极和阴极发生的两个反应分别为：

阳极反应：

6OH-

阴极反应：

N2

无论是在酸性、中性还是碱性环境下，总反应均为：

N2

在水溶液中的氮还原反应（NRR）涉及六个电子的转移，而析氢反应（HER）只涉及两个电子的反应，因此，HER反应从动力学上更容易发生，这也抑制了NRR活性，导致法拉第效率降低[29]。一般来说有两种策略来提升NRR活性，一种是通过引入活性晶面、缺陷或者空位等设计高效的NRR催化剂。另外一种方法是抑制竞争反应HER，如使用离子液体等非水电解质。

图1-1用于NRR测试的三电极体系[27]

Figure1-1Three-electrodesystemforNRRtest[27]

由于氮气还原反应过程复杂且涉及多种反应中间体的生成。因此，理解氮气还原反应机理对催化剂的