立方BC2N本征缺陷的第一性原理研究.docVIP

  立方 BC2N 本征缺陷的第一性原理研究# 田夫波，李达，段德芳，陈长波，沙小晶，刘冰冰，崔田** （吉林大学超硬材料国家重点实验室，物理学院，长春，130012） 5 10 15 20 25 30 35 摘要：采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了立方 BC2N（c-BC2N）本征缺陷的稳 定性及性质。计算结果表明，反位缺陷 NB 和空位(VB、VCI、VCII 和 VN)的形成能很高，因 而在体系中不能稳定存在。反位缺陷 BN、CB、BCI 和 NCII 具有较低的形成能。在本征缺陷 中，反位缺陷 BCII、CN 和 NCI 的形成能最低，分别在富 B、富 C 和富 N 的条件下容易形成。 电子结构的计算结果表明，BCII 和 CN 使体系成 p 型导电，NCI 使体系成 n 型导电，反位缺 陷 BN 对体系的半导体性质没有影响。 关键词：本征缺陷；第一性原理；形成能；立方 BC2N 中图分类号：O474 First-principles study of the intrinsic defects in cubic BC2N Tian Fubo, Li Da, Duan Defang, Chen Changbo, Sha Xiaojing, Liu Bingbing, Cui Tian (State Key Lab of Superhard Materials, College of Physics, Jilin University, Changchun, 130012) Abstract: First principles pseudopotential method based on density functional theory was performed to investigate the stability and properties of intrinsic defects in cubic BC2N (c-BC2N). The calculated results show that antisite defect NB and all self-vacancies (VB，VCI，VCII，VN), have high formation energies and are hence unstable. The antisite defects BN, CB, BCI, and NCII have lower formation energies. The antisite defects BCII, CN, and NCI are the most stable defects with the lowest formation energies among the intrinsic defects in c-BC2N under B-rich, C-rich, and N-rich growth conditions, respectively. Further electronic structure studies indicate that BCII and CN show p-type conductivity and NCI exhibits n-type conductivity, and BN does not change the semiconducting character of c-BC2N according to the electronic structures. Key words: intrinsic defects; first-principle; formation energy; cubic BC2N 0 引言 早在 1981 年就有人以量子化学为基础，根据电子结构的相似性，预测了 BCN 三元化合 物超硬材料出现的可能性。其后人们就开始试图合成类金刚石结构的 BCN。近年来有许多 关于立方 BCN 材料合成[1-5]和理论计算[6-10]的报道，其中两个小组分别报道了成功合成立方 BC2N，实验发现其硬度仅此于金刚石[9,10]。理论计算也预示立方 BC2N 可具有比立方氮化硼 更高的体积和切变弹性模量[10]。一个新近提出的硬度宏观计算公式也预测立方 BC2N 比立方 BN 更硬[11]。上海交大的孙弘等人[12]采用第一性原理计算方法，研究了立方 BC2N 晶体材料 的理想强度，计算结果显示，虽然立方 BC2N 晶体具有很大的弹性系数，但材料中化学成分 的各向异性和原子键特性随外加力变化的非线性性质限制了立方 BC2N 晶体的强度。最硬的 基金项目：国家重大基础研究计划(2011CB808200)；长江学者创新研究团队资助项