纳米二氧化钛制备、修饰与催化特征研究.pdfVIP

摘要 摘 要 本文以钛酸丁酯为前驱体，利用溶胶一凝胶法制各了纳米级的TiO。粉 体材料，通过正交实验研究了醇盐的浓度、溶剂的种类、水含量、水解温 度、干燥条件和煅烧温度等工艺条件对纳米粒子的比表面积、粒径大小及 分布、晶相组成等性能的影响。实验表明，合适的反应条件是：以醋酸为 负催化剂，水解温度应控制在30℃左右，钛酸丁酯与水量、溶剂量的配比 应为l：4：10。另外得到比较单一的锐钛型TiO：煅烧温度应控制在600℃ 左右。 本文选择过渡金属离子Fe”、Co”、Nr、Ag+、Cu”、cr”分别以不同的 质量比对Ti0：进行掺杂，研究催化剂的修饰。对次甲基蓝的降解实验表明 掺杂离子的修饰效果与过渡金属离子的离子半径、外围电子构型、氧化还 原电位和离子浓度等因素有关，质量比为0．5％的Fe”掺杂对次甲基蓝的降 解效率最高。纳米Ti02-V：0；复合光催化剂对次甲基蓝的降解实验表明，复 合V：0。后Ti0：可以加速电子捕获和电荷迁移速率，改变了样品表面吸附亲 合力，使降解效率相比纯TiO：有很大提高。同时本文利用化学复合镀在钢 铁基体上形成Ni—p-纳米Ti0：复合镀层，该复合镀层对次甲基蓝有较好的 光催化降解作用，其催化性能与粉末状纳米Ti02的催化性能大致相当。 选取不同尺度的簇模型从头计算表明，随着尺度的减小量子尺寸效应 越发显著，费米能级附近的能级问隔变大，能级分立现象更加明显。对吸 附在TiO：表面的苯胺分子构型的从头计算研究表明，由于氨基的引入对苯 环C—C键长以及苯环各原子净电荷密度有一定的影响。苯胺分子的光催化 氧化可分为三个阶段：苯环羟基化，生成羧酸和生成二氧化碳。从头算的 结果显示在羟基自由基的进攻下苯环羟基化反应和生成羧酸的反应只需 克服较小的能垒。反应的最终产物将以二氧化碳为主。 关键词：纳米材料 溶胶凝胶 二氧化钛 化学修饰 簇模型 从头计算 光催化氧化 英文摘要 Abstract dioxidewas withTNBasraw The titanium prepared nanoparticle materialthe effectsofthealcoholsaltconcentration、 by sol·gelprocess，the water dried thekindofsolvent、the volume、hydrolyzetemperature、theways thecalcined ofthe onthe ofthewet and temperaturedrygel specific gel surface size andthe of area、particlesize、particledistributingcomposing the werediscussed crystalphase by orthogonalizingdesign．Theexperiments should as showedthatthemostsuitable conditionscontrolled process wasabout300；theratioofTNB、waterand tem