丙烯腈催化水合合成丙烯酰胺研究.pdfVIP

四川 大 学 硕 气七学 位 i仑文 丙烯睛催化水合合成丙烯酞胺的研究 物理化学专业 研究生 黄绣川 指导教师 胡常伟教授 摘 要 本文使用了RhodococcusrhodochrousJ1睛水合酶和共沉淀 铜两种催化剂用于丙烯腊催化水合合成丙烯酞胺反应，采用了催 化蒸馏法对工艺进行了改进。 通过正交实验得出了该水合酶反应的最佳条件，即:pH为 7.08.0,温度为28ry30`C，菌体稀释5倍，AN浓度为7%，反应 时间为 120s，然后在该条件下进行了酶稳定性测试，结果显示酶 的稳定性很高。在本文优化条件下，酶活比现行值高600u/ml左 右，具有很好的经济效益。 对一系列铜基催化剂的制备方法进行了研究，发现共沉淀铜 基催化剂具有很好的催化活性，于是讨论了加料方式、Cu/Al对 AN转化率和AM选择性的影响，得到了最好的催化剂制备条件，即 采用碱单流加料，Cu/Al为40160，此时，催化剂活性最好，最高 AN转化率可达90.9Y.,最高AM选择性为99.1%;采用XRI)和 TFR对一系列共沉淀铜基催化剂进行了表征，对其催化性能进行 . Jlljc}`}可d-i9-1亡立iP=大 了深入研究，结果表明催化剂的催化活性与孔雀石和水滑石晶相 的粒度、两者的比例密切相关。两者粒度小，比例恰当时，催化 剂活性高。 采用催化蒸馏法合成丙烯酸胺，优化了工艺条件并探讨了其 原因，得出了本文条件下的最佳反应条件:从反应段下部进料， 进料水睛摩尔比5-7:1，催化剂床层高度400mm，反应温度80- 1100Co此时AN的转化率可达98%.AN的选择性为 100YOa 关键词:丙烯睛丙烯酞胺 睛水合酶 共沉淀 催化蒸馏 四 川 夕 学 不更刊七答二位 i仑文 Stu勿ontheCatalyticSynthesisofAcrylamide fromtheHydrationofAcrylonitrile Speciality:PhysicalChemistry Graduate:HuangXiuchuan Supervisor:Prof.HuChangwei ABSTRACT Thecatalytichydrationofacrylonitrileforacrylamideusing RhodococcusrhodochrousJ1and co-pricipitationcopperbased catalystswasstudiedinthispaper.Theparametersofcatalytic distillationtechniqueforthisreactionwereoptimized. Orthogonalarraymethodwasusedtooptimizethereaction conditionsforenzymecatalyzedhydrationofacrylonitrile.The optimalconditionsareasthefollowing:temperature,300C;pH,7.5; acrylonitrileconcentration,7%;enzymedilutedtimes,5;reactiontime, 120s. Thepreparationofcopperbasedcatalystswasstudiedandthe co-pricipitatedcatalystwasfoundtoshowhighercatalyticactivity. TheeffectsoffeedmethodandCu/Alonacrylonitrileconvertionand acrylamideselectivitywere studiedandtheoptimalpreparion 佗9川 Z,P,-3 a页士 学 位 s仑文 conditionswerefoundasthefollowing:alkalisingle-feedmethodwith a