具有八面体结构单元的类沸石锆硅矿物Umbite的合成的研究.pdfVIP

卷 增 刊 然 料 化 学 学 报 V。』29 Suppl 繁年 8 月 JOURNALOFFUJI.CHFMSrRYANDTECHNOLOGY 人雌. 么刃1 文章编号:0253-2409(2001)增刊-005-604 具有八面体结构单元的类沸石错硅矿物Umbite的合成研究 黄晋湘，薛泰峰，马英民，徐 红，荆学珍 (太原理工大学精细化工研究所，山西太原 0加024) 摘 要:在长axe-ZrQ-Si氏一钱0体系中，研究了水热合成方法制备类沸石矿物Umbite的合成规律。考察了无机 盐种类、有机添加物种类、碱源等对合成Umbite合成的影响。用XRD,SEM,FT-IR、化学分析等对合成样品加以表 征。实验结果表明:可合成Umbite的原料配比为:KOISiOl/ZI0,1KFITMABr1H,0二(1.0-3.0).1:(0.01-0.2):(0.3- 3.0):(0.3-1.2):36.8;有机添加物在Umbite合成中仅仅影响了晶化速率;受四面体与八面体交替排列的结构限制， 产物中Si/Zr可调性较小。 关扭词:侍硅分子缔;合成;水热合成法 中圈分奏号:峨X43.36 文献标识码:A 传统的沸石骨架是由硅氧四面体和铝氧四面体 Umbite是一种非常罕见的类沸石矿物，这种微 构成的，孔径由几个埃到几十个埃。沸石分子筛物 孔结构的沸石热稳定性好，吸水不吸氮的特性有一 化性质是由其独特的骨架结构决定的。各国学者致 定的应用价值。Umbite最初需要在573K一973K高 力于合成具有新颖骨架结构和特定性质的沸石分子 温700bar高压1[81的苛刻条件下合成。199.〕年 筛。七十年代，Ue[tlF7anigen2[1首次在美国分子筛 SudhakarR.Jale等人[[91在比较温和的条件(473K)下 会议上分别报告了含敏和含磷沸石的合成工作，使 合成了Umbite。在前人研究工作的基础上，本文主 杂原子分子筛的合成研究受到了广泛的重视，并取 要研究了在水热体系中用KOH,TMABr,KF和硅溶 得了一系列进展。其中1983年，Taramass等合成的 胶合成Umbite的泛佳生成条件;考察了不同种类 钦硅分子筛,1[31，实现了分子筛由酸催化到催化 碱、盐、有机物对合成铭硅Utnbite影响，XRD,SEM, 氧化的重大突破，成为分子筛发展中的里程碑。同 FTIR化学分析法对合成样品进行了表征。 一时期美国联碳公司开发成功的礴铝分子筛，使分 1实验部分 子筛首次以不含硅的形式，在它们的结构中磷和铝 1.1Umbite的合成 严格交替排列，这为合成新型分子筛以及为分子筛 1.1.1合成原料 实验中所用试荆包括氢氧化钾 中引进新的骨架元素开辟了一条新的道路。 (KOH)，四甲基澳化按(TMABr),氧抓化错(Zroch), 近年来，人们的注意力开始由合成仅含四面体 氟化钾(KF.2H20)，四乙基澳化按(TEABr)，水杨酸， 结构向含四面体与八面体交替存在的结构的分子 酒石酸，乙二胺(EDA)，三乙胺，抓化钾(KCI),硫酸 筛。由于在分子筛结构中引入八面体结构，可以打 钾(凡SOa),碳酸钠(呱00,),氢氧化理WOH),抓化 破四面体结构对一些元素的限制，因而为制备具有 理(UCI)等为分析纯;硅溶胶(Si氏)为工业级产品， 新型晶体结构的分子筛材料提供了可能。Ti,Zr,Sn 浓度为6.05MoUL;自制蒸馏水(H)02. 等元素的硅酸盐矿物就具有这种Ti,Zr和Sn以六配 1.1.2合成方法 按原料配比依次取化学计量的 位形式存在而硅以四配位形式存在的结构