合成气制低碳烯烃分子筛负载型催化剂地研究.pdfVIP

石 油 化 工 PETROCHEMICALTECHNOLOGY 2005年第34卷增刊 合成气制低碳烯烃分子筛负载型催化剂的研究 ＼ 万书宝，迟克彬，李影辉，肖海成，徐显明，李方伟 (大庆石化公司研究院，黑龙江大庆163714) [摘要]通过不同载体、不同含量的K20和MnO助剂、粘结剂对铁基催化剂影响的研究，制备出性能很好的合成气 000 oC、压力2．0MPa、空速1 生产低碳烯烃分子筛负载型催化剂，在温度340 h-1和H2与CO的摩尔比为2的条件 下，CO转化率大于75％，低碳烯烃选择性大于等于70％。 [关键词]天然气；合成气；低碳烯烃 426．8 [文献标识码]A [中图分类号]TQ 随着世界石油资源的日益减少和碳一化学的迅 KOH：分析纯。 速发展，从天然气直接或间接制取低碳烯烃将有可 1．2催化剂的制备及表征 能为非石油资源获得乙烯、丙烯等有机合成原料开 辟新途径uj。在天然气制低碳烯烃的路线中，由合 mm×1．5 书1．2 mnl的颗粒，经焙烧后真空浸渍一 成气直接合成乙烯、丙烯的工艺是更经济的路 定量的铁、锰和钾的无机盐水溶液，烘干并焙烧，制 线旧J。在通常情况下，由费一托合成反应所生成的 得K—Fe—MnO／Silicalite～2催化剂。 烃类化合物，其碳数分布服从Schulz—Flory统计规 1．3合成气转化反应 律，它限制了合成烯烃的选择性，从而使得CO加氢 在10 mL连续流动态固定床反应装置上对催 反应制低碳烯烃的研究具有相当的难度日J。为从 化剂的CO加氢反应性能进行评价，催化剂装量 合成气高选择性直接制取低碳烯烃，须限制碳链增 000 of、2．0htIPa、2 为6mL，在400～450 h“的H2 长、抑制甲烷生成、阻止反应生成的低碳烯烃发生二 气氛中还原数小时后，引入CO与H：的摩尔比为 次反应，并要求所开发的催化剂具有较高的催化活 1：2的原料气进行催化反应，反应产物由气相色 性Hj。通过对分子筛负载型催化剂的研究，发现该 谱在线分析。 催化剂具有活性高、低碳烯烃选择性好和放大制备 2结果与讨论 重复性好的特点。 2．1催化剂载体的影响 1实验部分 000 在温度340oC、压力2．0lVIPa、空速1h。1和 1．1实验原料 Silicalite一2分子筛：自制；KN03：分析纯； KMnO：分析纯；A1203：分析纯；Fe(N03)3：分析纯； 烯烃性能的影响，其结果见表1。