气液混合放电对水中阿特拉津的降解.pdfVIP

第27卷 第6期 环 境 化 学 Vo1．27，No．6 2008年 11月 ENVIR0NMENTAL CHEMISTRY November20o8 气液混合放电对水中阿特拉津的降解 冯景伟 郑 正 罗兴章 聂 耳 赵国华 高顺枝 黄星发 (南京大学环境学院，污染控制与资源化研究国家重点实验室，南京，210093) 摘 要 采用气液混合放电降解水溶液中的阿特拉津，考察了放电输出功率、溶液 pH值和Fe 浓度对阿 特拉津降解的影响，并初步探讨了其降解动力学 ．结果表明，提高放电输出功率、降低溶液pH值均能提高 阿特拉津的降解率 ．相同实验条件下，添加 Fe 显著提高了阿特拉津的降解率，在Fe 添加量分别为0．2， 0．6，2．0mmol·l 时，随着 Fe 浓度的升高阿特拉津的降解率也不断提高 ．阿特拉津在气液混合放电反 应器中的降解符合一级反应动力学 ．阿特拉津降解过程中的中间产物主要通过以下4种途径产生：脱烷基 作用、烷基氧化作用、脱氯羟化作用和脱氯羟化．氧化作用 ． 关键词 阿特拉津 ，气液混合放电，降解 ． 近年来，将高压放 电技术应用于水中污染物的处理研究，在国内外引起了许多学者的关注 ．高压 放电过程产生的等离子体中含有大量活性粒子，其对许多物质均有破坏作用 ． 本研究采用气液混合放电方法对阿特拉津进行降解，考察放电输出功率、溶液 pH值和Fe 浓度 对阿特拉津降解的影响，同时对阿特拉津降解的动力学进行分析，并通过检测阿特拉津的降解产物对 其降解机理进行探讨 ． 1 实验部分 气液混合放电反应器为内径50mm，高100mm的圆柱体，正电极为中空不锈钢针电极，负电极为 面积4cm的不锈钢板，正、负电极间距 10mm．放电气体采用空气，气体流量为0．5m ·h～，空气 通过中空不锈钢针注入反应器．高压脉冲电源参数：脉冲电压峰值≤50kV，脉冲宽度~300115，脉冲 前沿上升时间≤100ns，放电频率~250Hz．通过改变放 电频率来改变放电输出功率． 首先开启气泵，2min后将 100ml阿特拉津溶液 (0．1mmo]·l )注人反应器中，打开高压脉冲电 源对含阿特拉津的溶液进行处理 ． 阿特拉津浓度的分析采用高效液相色谱仪 (Agilent．1200)；流动相采用甲醇和超纯水 (体积比为 60：40)，流速 1．0ml·min～，检测器为紫外分光光度计，检测温度为30~C，检测波长为220nm． 阿特拉津降解产物的分析采用液相色谱．质谱联用仪 (ThermoQuestLCQDuo，USA)，液相色谱流动 相采用甲醇和超纯水 (体积比为60：40)，流速0．2ml·min—I．质谱部分采用APCI源，正离子模式扫 描，毛细管温度为 150℃，喷雾电压5000V，保护气流速为60Au． 阿特拉津的降解率采用下式计算： = ((C0一C)／C0)×100％ 式中：叼为阿特拉津的降解率 (％)；C为样品被处理后阿特拉津的剩余浓度 (mmol·1 )；C。为阿特 拉津的初始浓度(mmol·l )． 2 结果与讨论 2．1 放电输出功率对阿特拉津降解率的影响 图1为不同放电输出功率下阿特拉津的降解率曲线，从图1可以看出，随着放电输出功率的升高 2008年 1月27日收稿． 国家自然科学基金资助项 目 (编号，上海同济高廷耀环保科技发展基金和南京大学博士学位文论文培育基金资助 环 境 化 学 27卷 阿特拉津的降解率也不断提高 ．在 50W 的放 电输出功率下，处理 14min后阿特拉津的降解率为 78．4％，放电输出功率提高到 100W后，相同的处理时间下阿特拉津的降解率可达99．7％． 在气液混合放电过程中，放 电产生的能量 由高压脉冲放电产生的等离子体通道注入水溶液中，气 液混合放电过程是一个复杂的物理、化学过程，放电过程中会辐射紫外光，同时还会产生多种活性物 种(如：HO ·，0 ·，H ·，H0，0等)_4J．放电输出功率的提高增加了注入反应器的能量