MnxCo3-xO4复合氧化物及改性催化剂催化分解N2O.pdfVIP

　第２９卷 第３期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２９，Ｎｏ．３　 　２０１５年６月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｊｕｎ．　２０１５　 文章编号：１００１３５５５（２０１５）０３０２４６１０ ＭｎＣｏ Ｏ 复合氧化物及改性催化剂催化分解ＮＯ － ｘ ３ ｘ ４ ２ 王　建，窦　?，潘燕飞，徐秀峰 （烟台大学 应用催化研究所，山东 烟台２６４００５） 摘要：用共沉淀法制备了一组不同组成的ＭｎＣｏ Ｏ尖晶石型复合氧化物，表面负载碱金属助剂制备改性催化 － ｘ ３ｘ ４ 剂，用于催化分解ＮＯ．用Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）、Ｎ物理吸附（ＢＥＴ）、红外光谱（ＦＴＩＲ）、扫描电镜（ＳＥＭ）、Ｈ 程序 ２ ２ ２ 升温还原（ＨＴＰＲ）、Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ）等技术表征催化剂结构．考察了复合氧化物组成、碱金属助剂类 ２ 型、钾前驱物等制备参数对催化剂结构和催化活性的影响．结果表明：添加助剂Ｋ、Ｃｓ降低了催化剂表面Ｃｏ、Ｍｎ 元素的电子结合能，弱化了Ｃｏ—Ｏ和Ｍｎ—Ｏ键，有利于氧物种的脱除，提高了催化剂活性．优化出了活性较高的 催化剂Ｋ／Ｍｎ Ｃｏ Ｏ（ＫＣＯ），有氧无水、有氧有水气氛４００℃连续反应５０ｈ，ＮＯ转化率分别保持 １００％和 ０．４ ２．６ ４ ２ ３ ２ ７４．２％，催化剂稳定性较高． 关键词：ＮＯ催化分解；ＭｎＣｏ Ｏ 复合氧化物；复合氧化物组成；助剂类型；钾前驱物；催化活性 － ２ ｘ ３ｘ ４ 中图分类号：Ｏ６４３．３ 文献标志码：Ａ 　　近年来，硝酸和己二酸合成等工业过程排放的 不可变价的Ｚｎ组分本身没有催化作用，但加入适 氧化亚氮（ＮＯ）浓度呈上升趋势．ＮＯ的温室效应 量的Ｚｎ可提高催化剂的比表面积，改善催化剂活 ２ ２ 潜值为３１０，寿命约１２０年，对大气臭氧层还有破 性和稳定性．在前期工作中，我们制备了两种金属 坏作用．ＮＯ是《京都议定书》限制排放的重要气体 离子均可变价的ＣｕＣｏ ＣｏＯ 复合氧化物，用于 － ２ ｘ １ｘ ２ ４ 之一．催化分解法是消除ＮＯ的有效方法，主要催 催化分解ＮＯ，发现铜离子和钴离子之间的协同作 ２ ２ 化剂有负载型贵金属、离子交换分子筛、过渡金属 ［１３］ 用提高了催化剂活性 ． － ［１５］ 氧化物等类型 ．在过渡金属氧化物催化剂中， 作为系列工作的一部分，我们制备了两种金属 类水滑石衍生氧化物、钙钛矿型氧化物（ＡＢＯ）、 离子均可变价的ＭｎＣｏ Ｏ 复合氧化物，表面浸 ３