助剂La对CHdCO2重整催化剂NiO／y—AI203性能的影响.pdfVIP

学兔兔 天然气化工(C，化学与化工) 2015年第40卷 助剂La对CHdCO2重整催化剂NiO／y—AI203性能的影响 郝世豪 ，马风云 ，莫文龙 ，李关芳 ，朱文坚 ，张 静 (1．煤炭洁净转化与化工过程自治区重点实验室，新疆大学化学化工学院，新疆 乌鲁木齐 830046； 2．新疆庆华能源集团有限公司，新疆 伊宁 835100) ． 摘要：采用水解．沉积法，选择乙醇胺为沉淀剂，分别以添加La质量分数为O．1％、0．5％、1％、2％和4％制备了5种负载型 La．NiO／y．A1oo3催化剂，并对其进行了BET、XRD、H2-TPR和TG．DTG表征，评价了其CHJCO2重整催化性能。结果表明，添加 _ La的质量分数为1％的催化剂效果最好，CH 转化率I95％，CO：转化率≥97％，H：收率I75％。该催化剂还原温度为800℃，且 存在结晶态NiO和尖晶石NiAlz60∞两种镍物种，还原后获得的Ni晶粒尺寸最小，仅为7．71nm。 关键词：甲烷二氧化碳重整；NiO／7．Al’03催化剂；La助剂；乙醇胺沉淀剂；表征 中图分类号：0643．32：TQ426 文献标识码：A 文章编号：1001—9219(2015)02-44—06 工业革命以来，CO 大量排放已造成全球气候 为14．62％配制，称取4．32g Ni(NO3)2·6H2O和一定量 变暖，给人类生存带来严重威胁。而CHJCO 重整 的La(NO3)·6H 0溶于5mL去离子水，量取3mL 制合成气。可为费一托合成和羰基合成提供优质原 NH：(CH~20H与Ni(NO3：溶液混合，加入5．0g 料【 司，是实现C0 利用的有效方法之一。 40目～60目的 ．A1203，在 110oC下恒温24h后，自 对于CHJCO2重整反应，NiO／y—A12O3催化剂活 然冷却，过滤，洗涤至中性，12012下烘干3h，700~C 性高、成本低【 。有研究者认为[8-埘。该催化剂在制备 下焙烧3h，即可。分别以w(La)为0．1％、0．5％、1％、 过程中，活性组分会以NiO和尖晶石NiA1 O 的形 2％和4％，制备了5种La改性的NiO／y．AI O，催化 态存在，且形成的NiO越多越有利于提供活性位。 剂，分别记为La．Ni．0．1、La—Ni一0．5、La—Ni．1、La．Ni．2、 实验发现添加碱性助剂可减小金属Ni的颗粒尺寸 La—Ni一4。 和提高其在载体上的分散度，并有效减缓CHJCO： 1．3 NiO／y-AI203的表征 重整反应的失活速率【”1。 试样表征包括 BET、XRD和 H2-1]PR、TG—DTG 本文采用水解．沉积法，以不同La添加量制备 测试。催化剂的比表面积及孔结构采用