等离子体nox脱除机理及特性研究热能工程专业论文.docxVIP

奎皇查兰塞圭兰堡篁圣 奎皇查兰塞圭兰堡篁圣 ：==：： 摘 要 等离子体脱除NOx作为继干法、湿法、半干法等经典脘硝方法之后又一高科技脱硝 新方法，以其具有的投资少、占地面积小、运行费用低、工艺过程为干式、没有设备腐 蚀、没有二次污染等独具的诸多特点，已经成为国际上公认的具有极大市场潜力和良好 应用前景的烟气脱硝新工艺。 高能电子束方法在世界上已经有成功的示范电厂。作为比高能电子束法更先进的脉 冲电晕方法，虽然还处在实验室的研究中，但是在世界各国科学家的努力下，对与之有 关的化学反应动力学、气体放电物理、纳秒级高压脉冲电源、脉冲电晕反应器的研究， 已经取得了巨大成就。对由此而引发的将等离子体方法和催化吸附方法相结合的脱硝技 术，也进行了广泛的研究，并在应用上取得了突破性的进展。虽然有了莉人开刨性的成 就，但是要将脉冲电晕等离子体脱硝方法用于电厂烟气的污染控制，还有许多关键的理 论和技术难题需要解决．许多科学家还在孜孜追求能够大幅降低反应能耗、提高脱硝率 的新型低成本等离子体脱硝技术。 基于以上实际应用和理论背景，本文选择了No—N：这样一个新型的介质阻挡放电等 离子体脱硝系统来研究等离子体No还原技术。对于这样一个新型的技术和方法，本文从 ～o—N：系统等离子体脱硝机理、等离子体产生方法、各种物性参数对脱硝影响、电厂烟 气脱硝设备设计方法以及如何进一步降低反应能耗等五个方面全方位地、系统地进行研 究·以期能够控制和利用这种新技术，使之可靠而有效地用于实践。本文的工作主要按 照以下四个章节来展开： 第一章从理论和实际应用的角度论述了课题研究的背景和意义，对等离子体脱硝理 论和应用的研究和发展动态进行了系统地综述，在比较和借鉴相关领域的研究工作的基 础上，提出了本文的研究内容。 第二章利用光谱分析方法，研究了将介质阻挡放电用于N0一N：系统的N0等离子体 还原反应的内部机理a建立了N0～N：介质阻挡放电等离子体脱硝系统和等离子体发射光 谱测量系统：通过改变工况，得到了等离子体脱硝和等离子体发射光谱的试验数据：在 分析等离子体发射光谱的基础上，结合分子统计物理有关理论，对NO—N：系统等离子体 反应No还原机理进行了研究。具体地，用自洽场分子轨道从头计算法得到了N：基态和 激发态分子轨道模型t通过一系列分析茇现No—N一气体放电等离子体脱除N0主要是通 过包括反应速度非常快的N+NO--N．tO以及e+N：(A’￡。+)一2Kt P和e+N。一N．(A1￡。‘)+e在 内的一系列基元反应进行的，活性N原子是NO还原的基础。 第三章在上一章机理性试验和理论研究证明NO—N：介质阻挡放电等离子体脱硝可 行的基础上·又进一步通过试验研究了阻挡介质特性、电场特征、气体添加物等对N0 还原的影响规律。在介绍等离子体概念的基础上，提出了产生气体强电离的方法：介质 阻挡放电；通过研究介质阻挡放电等离子体的性质，指出介质阻挡放电是产生常压低温 等离子体的最佳方法；对于介质阻挡放电等离子体，分折了气体放电的击穿机理和内部 过程，提出微放电是介质阻挡放电的核心，等离子体脱硝化学反应也发生在气体微放电 T 东南大学博士学位论文中：对介质阻挡放电等离子体脱除N0装置，从总体上研究了适于本课题的介质阻挡放电 东南大学博士学位论文 中：对介质阻挡放电等离子体脱除N0装置，从总体上研究了适于本课题的介质阻挡放电 等离子体产生的电极结构型式等。基于上一章等离子体脱硝试验系统，通过更换不同的 阻挡介质，系统研究了阻挡介质特性对NO脱除的影响规律；通过建立单电极放电系统， 研究了电极几何特性和电场特性对No还原的影响规律；通过对0：等气体添加物对No脱 除影响规律的理论和试验研究，得出了气体添加物等对N0还原的影响规律。本章还在课 题研究和文献的基础上，给出了电厂烟气等离子体脱硝设备设计的一般原则和步骤。 第四章在前面系统研究介质阻挡空间放电脱除N0的基础上，为了进一步降低反应能 耗，将介质阻挡放电装置中的阻挡介质外推，发展成填充床式介质表面气体放电，以期 将必要的气体吸附在吸附剂颗粒表面，降低气体离解所需的活化能，从而达到降低反应 能耗的目的。对吸附过程的理论分析，有助于选择合适的金属吸附剂，使其增加N0的脱 除效率和进一步降低等离子体脱硝的能耗。由于气体分子在吸附剂表面发生的吸附是介 质表面放电的根本前提，因此本章利用Hartree—Foek和DFT理论，对小分子(N0、N： 和o：)在金属吸附剂颗粒上吸附的空间立体模型进行了优化计算，得到了单分于吸附的 稳定结构模型和吸附能：比较了金属价态和金属种类对吸附的影响。这些研究为填充床 气体放电等离子体脱除N0选择合适的吸附剂提供理论基础。 关键词：NOx，脱硝． 等离子体，介质阻挡放电 机理，特性 光谱，能耗，吸附