甲烷蒸汽补碳转化制甲醇合成气催化剂的研究-工业催化专业论文.docxVIP

甲烷蒸汽补碳转化制甲醇合成气催化剂的研究工业催化专业 甲烷蒸汽补碳转化制甲醇合成气催化剂的研究 工业催化专业 研究生：杨燕 指导教师：夏代宽教授 甲烷蒸汽补加二氧化碳催化转化制合成甲醇合成气的研究在国内外都引起 了高度重视，一方面它可以利用取之不尽、对大气环境造成温室效应的cO。，使 之转化为有用的碳源，达到调节合成气中H2／co比例的目的；另一方面可以降低 甲烷消耗，从而降低合成气成本，使甲醇产品更具市场竞争力。 作者对目前国内生产研制的三种较好的催化剂Z412W、Z413W和CN一16YQ 进行了评选，以正交试验表L。。(45)安排试验，考察温度、空速、cO。／烃碳、HtO／ 烃碳四种因素对这三种催化剂，用于制合成甲醇的合成气催化反应的影响，找 出最优反应条件和评选出这三种催化剂中活性、强度、抗析炭能力、抗毒性、 水碳比等综合因素最好的催化剂。经在串珠反应器中的多次重复试验和在内循 环无梯度反应器中的佐证试验结果，以及析炭量测试，结果表明，CN一16YQ析炭量 最大，Z412W和Z413W两种催化剂的析炭量都很小，综合活性数据、析炭量数据 和强度各因素表明，Z412W催化剂具有良好的催化活性，强度高，抗析炭能力强， 水碳比低等特性，而且造出的合成气H2／CO的比例适合合成甲醇的合成气，能满 足工业实际生产的需要。 另外，在磁力搅拌内循环无梯度反应器中，采用正交表k(56)安排试验， 考察温度、甲烷流量、cO。／烃碳、H：o／烃碳四种因素对Z412W催化剂反应的影响， 并且进行在3．0MP。下运行300h以上的寿命考核，并考察了该催化剂的最佳工艺 操作参数。试验结果表明，Z412W催化剂具有良好的催化活性，经历300h以上 的寿命试验后仍然无粉化现象，其强度好，活性衰减情况符合要求：同时排出 的冷凝水未见变黑，其析炭量少。并且寻找出Z412W催化剂的最佳工艺操作参 数为，温度800C，Il。0／C=3．2，COJC=0．3，在该条件下，Z412W具有良好的活 四川大学硕士学位论文性，同时能够满足工业长期生产的需要。 四川大学硕士学位论文 性，同时能够满足工业长期生产的需要。 在磁力搅拌内循环无梯度反应器中，采用正交表L：；(56)安排试验，压力 3．OMP。下，以温度、甲烷流量、CO,／烃碳、H?o／烃碳四种因素为影响因素，考察 Z412W催化剂反应的宏观动力学情况，得到了在温度650～850℃范围内的宏观 动力学方程式，由甲烷转化速率方程可以看出，对甲烷转化速率影响很大的是 甲烷和水蒸气的量，适当增大水碳比有助于提高甲烷的转化速率；c0和H：的浓 度对该反应速率影响较小，但从节约能耗方面考虑，水蒸汽的量不宜过大，而 且当水蒸气的量达到一定量之后，不会再促进反应速率的提高；由二氧化碳转 化速率方程可以看出，二氧化碳浓度对提高二氧化碳转化速率起到决定性作用， 但二氧化碳的量太大，很容易造成析炭，综合考虑析炭因素，在不析炭范围内 应用该催化剂可以适当增加二氧化碳的量。 关键词：合成气，催化剂，评选，宏观动力学 Ⅱ 甲烷蒸汽补碳转化制甲醇合成气催化剂的研究Study 甲烷蒸汽补碳转化制甲醇合成气催化剂的研究 Study on catalyst for methanol syngas by methane reforming with steam and C02 Major：industrial catalysis Graduate Student：Yang Yan Supervisor：Prof．Xia Daikuan The researchers alI over the world attach much importance to the study on catalyst for methanol syngas by methane reforming with steam and C02．There are two reasons。one is that the preparation can use infinite carbon dioxide which Can pollute atmosphere to conven into useful carbon and reduce the ratio of H2／CO；the other iS mat it can reduce the amount of CH4，cut down the COst,then make methanol production more competitive． We compare three types of catalyst，ZAl2W,z413W and CN一16YQ，then select the best one．Wb