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金属磷酸盐材料的低热固相合成及其
金属磷酸盐材料的低热固相合成及其 催化有机合成活性研究
摘要
第一章:化学是一门能满足社会需要的中心科学,催化化学则是化学 科学中至关重要的优先领域之一。本章综述了金属磷酸盐的研究现状及在 有机催化方面的新进展。介绍了Knoevenagel缩合、Michael加成、乙酸丙 酯合成等反应的反应原理以及催化剂研究的新进展,阐述了本课题的研究 思路及意义。
第二章:运用低热固相合成方法,成功合成了多孔材料磷酸锌钴钠。 通过X.ray粉末衍射确定了它的化学式:Na6【Coo.2Zno.8P04】6·9H20,并进一 步用TEM、TG.DTG、IR等手段进行了表征。试验应用了均匀设计方案和 数据挖掘技术,建立了相应的数学模型,获得了合成的最佳试验条件。
第三章:本章考察了磷酸锌钴钠、磷酸锌钠对Knoevenagel缩合反应的 催化性能,产物经GC.MS、IR等手段进行了表征。实验结果表明,磷酸锌 钴钠、磷酸锌钠对苯甲醛和氰乙酸乙酯有一定的催化效果,产率分别达到 30.3%、81.1%。
第四章:应用低热固相合成方法,成功合成了层状材料磷酸锌锂。通 过X-ray粉末衍射确定了它的化学式:LiZnP04·H20.并进一步用TEM、 TG.DTG、IR等手段进行了表征。试验应用了均匀设计方案和数据挖掘技 术,建立了相应的数学模型,获得了合成的最佳试验条件。
第五章:本章考察了磷酸锌锂对Michael加成反应的催化性能,产物经
I
GC。MS、IR、1H.NMR等手段进行了表征。实验发现,磷酸锌锂对乙酰乙
GC。MS、IR、1H.NMR等手段进行了表征。实验发现,磷酸锌锂对乙酰乙 酸乙酯和丙烯腈的Michael加成没有催化活性,但负载KF的磷酸锌锂的催 化活性有明显提升,获得二取代产物,产率82.2%。
第六章:乙酸丙酯是重要的有机化工原料。本章考察了低热固相合成 的磷酸高铈铵对酯化反应的催化活性。实验结果表明,以磷酸高铈铵为载 体,采用直接浸渍制得固体催化剂(NH4)2Ce(P04)2·H20/S042。对酯化反应有非 常好的催化活性,酯化率为98.7%。并且这种催化剂具有无腐蚀、酯化率高、 可重复使用、后处理简便、对环境污染小等优点,是一种绿色环保的酯化 催化剂。试验应用了均匀设计方案和数据挖掘技术,建立了相应的数学模 型,获得了合成的最佳试验条件。
关键词:金属磷酸盐低热固相反应催化looevenagel缩合Michael 加成酯化均匀设计
II
SYNTHESIS
SYNTHESIS oF METAL PHOSPHATES MATElUALS VIA SOLID.STATE REACTION AT LOW HEATING TEMPERATURE AND STUDY OF THEIR CATALYTIC ACTIVITY ON ORGANIC SYNTHESIS
ABSTRACT
The flrSt ch印ter:ChemistDr is one centl锄science wmch c锄satis母the social med,tlle catalysis chemistry is or圮of Ver)r important fields in tlle Chemical science.Research progress of t11e metal phosphates卸d new progress h1 the org枷c catalysis aSpect were刚瑚m耐zed in
thjs chapter.ReaCtion principales of KnoeVe衄gel condensatio玛Michael addition,symhesis
of propyl acetate and so on,雒、vell勰Ⅱle new progress of catalySt research were hltroduced. Tllen me mentali哆锄d the sigIlificaIlce of thjs topic re∞arch were deScribed.
ne Second c11apter:111e porous删all zinc cobalt Sodium phosphate撇晤successfhlly
s),11tllesized Via solid-State陀action at low heating temper姗e, its chemical
f0咖ula(Na6【C00.2ZIl0.8P04】6‘9H20)Ⅵ娜detenllined throu曲t11e X-ray powder di衢action, and ch版lCte血ed by
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