光合作用捕光系统中能量传输的研究-光学专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 独 创 性 声 明 本人郑重声明：所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取 得研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包 含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得宁波大学或其他教育机 构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡 献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 签名： 日期： 关于论文使用授权的声明 本人完全了解宁波大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保 留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部 分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。 （保密的论文在解密后应遵循此规定） 签名： 导师签名： 日期： 宁波大学硕士学位论 宁波大学硕士学位论文 万方数据 万方数据 摘 要 二维三阶非线性响应电子光谱是研究微观结构和微观动力学强有的工具。它已经被广泛 应用于光合作用捕光系统中能量传输的研究中。在本论文中，我们重点介绍二维电子光谱 的理论模拟。通过二维电子光谱的模拟，我们研究了两个经典的光合作用捕光系统。其中 一个是来自绿色硫细菌的 Fenna-Matthews-Olson (FMO)复合物；另一个是来自 Rhodomonas CS24 中的 phycoerythrin 545 (PE545)。 第一章，我们介绍了二维电子光谱的基础知识，主要包括光与物质相互作用，密度矩阵 微扰展开，n阶响应函数，线性吸收谱和三阶响应函数。 第二章，我们推导了级联运动方程。级联运动方程的基本思想是用无穷多个级联辅助密 度矩阵来模拟系统与热库的作用。 第三章，我们研究了绿色硫细菌中捕光天线复合物 FMO 的一个子单元和反应中心的能 量传递。首先，通过实验报道的细菌叶绿素分子的能量和它们间的耦合强度，构建了该系 统包含反应中心的哈密顿量及约化模型。然后，基于该哈密顿量模型通过级联运动方程研 究了不同分子间和反应中心的激子布居演化。最后，为了获得在能量传输过程中不同激子 态间的相干性，计算了 FMO 及 其 约 化 模 型 的 二 维 三 阶 光 子 回 波 谱 。结 果 显 示 在 能 量 捕 获 过 程 中 ，FMO 复合物存在冗余结构。该发现将有助于找出一些 简化结构来构建人造光合作用材料。 第四章，我们用级联运动方程方法模拟了在室温下的 PE545 的二维电子光谱。模拟结 果和 Wong 等人（Nat. Chem. 2012, 4, 396）的实验结果很吻合，并绘制了光谱 Rephasing 部 分的交叉峰和 nonrephasing 部分的对角峰的演化。峰值随布居时间的振荡频率和相位都和实 验结果一致。 最后，我们总结了我们的工作，并对光合作用捕光系统中能量传输的研究遇到的困难和 方向进行了展望。 关键词：二维电子光谱、量子耗散系统、HEOM、FMO、PE545 I 光合作用捕光系统中能量传输的研究 光合作用捕光系统中能量传输的研究 Abstract The two-dimensional third-order nonlinear response electronic spectroscopy (2DES) is a powerful research tool in probing micro structure and micro dynamics. It has been widely used in the study of energy transfer in photosynthesis light-harvesting systems. In this thesis, we will focus on the theoretically simulate the 2DES. Two typical photosynthesis light-harvesting systems will be studied by simulate the 2DES. One is the Fenna-Matthews-Olson (FMO) complex from green sulfur bacterium. The other one is the phycoerythrin 545 (PE545) from Rhodomonas CS24. In Chapter one, we introduce the fundamental knowledge about the 2DES, mainly includes the light-matter interaction, perturbative expansion of the