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3种添加剂对蚊香烟气中多环芳烃分布的影响
根据美国国家卫生研究所的报告,人们每天大约有80%的时间在室内。因此,应考虑室内环境的质量对人类健康的影响。室内有害的成分不仅来自外部,而且来自国内外的人类活动,如吸烟、燃烧、燃烧和烹饪[1.5]。夏季使用的蚊子也是导致室内环境严重污染的重要因素。蚊子燃烧产生各种污染物,并对环境和人类健康产生有重大影响的co、沉积物、重金属和多环芳烃(pahs)等。pahs的数量与传统物质少,但由于其强癌、畸形和突变,以及生物积累,因此随着人们的理解的深化而增加[11,13]。
迄今为止,关于蚊香燃烧过程中PAHs排放的报道并不多见.1987年,杨貌端首次采用荧光分光光度法从蚊香烟气中检测出了强致癌物苯并[a]芘.随后,Endo等、Liu等先后在蚊香烟气中鉴别出苯并[a]芘、苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、苯并[g,h,i]苝等致癌性PAHs.而笔者最近的研究发现:市售有烟蚊香燃烧烟气中US EPA推荐的16种优控PAHs均能检测到,且PAHs不仅存在于蚊香烟气中,其原料及燃烧后的灰烬也同样检测到PAHs.然而,即使这些极少的研究也仅仅是侧重于蚊香燃烧过程中PAHs组成和含量的鉴别,对于蚊香燃烧过程中PAHs排放控制的研究以及PAHs在蚊香烟气和灰烬中分布情况的研究至今鲜见.蚊香是夏季室内空气PAHs污染的重要因素之一,如何在保证其驱蚊效果的前提下,尽可能地降低其烟气中PAHs的排放是一个至关重要的问题.Chang等的研究发现:熏香燃烧烟气中的污染物主要通过挥发、热分解等过程形成,气相前躯物的热性能(如熔点、沸点)决定了烟气中污染物的种类和含量.因此,可以向原材料中添加一些无毒性的或者热分解温度超过蚊香燃点温度的物质来减少或去除蚊香烟气中PAHs的排放.
本研究对比了3种添加剂(NaCl、Na2CO3和CaCO3)在降低蚊香烟气中PAHs排放方面的效果,在此基础上分析了CaCO3添加量对蚊香燃烧烟气和灰烬中PAHs含量、毒性及环数分布的影响,以期寻找一种有效的添加剂来抑制蚊香烟气中PAHs的排放.
1 材料和方法
1.1 碱金属元素和蚊香的添加
(1)添加剂研究发现:无机盐添加剂在燃料燃烧过程中可以改变燃烧速度和燃烧状态,进而影响污染物的生成与赋存规律.而碱金属盐类(如钠盐、钾盐)通常被认为具有提高燃烧效率的作用.本实验针对CaCO3、Na2CO3和NaCl这3种无机盐添加剂开展研究.
(2)蚊香实验用蚊香是市场上具有代表性的一种有烟蚊香,其有效成分是富右旋丙烯菊酯.蚊香在室温下避光避潮保存.
1.2 蚊香的添加实验
将蚊香分别浸入摩尔分数为1.0%的NaCl溶液、Na2CO3溶液和CaCO3溶液中,浸泡18h后烘干,在常温下真空干燥至恒重.实验条件分为4组:未加添加剂的蚊香、添加1.0%NaCl的蚊香、添加1.0%Na2CO3的蚊香以及添加1.0%CaCO3的蚊香.
1.3 蚊香燃烧烟气的采样
PAHs样品取自蚊香燃烧烟气和灰烬.烟气中PAHs的采样装置如图1所示.采样时,准确称取蚊香3~5 g,一端点燃,放入喇叭形集气罩内,集气罩与地面留有一定空隙,使空气自然流通,以保证蚊香在集气罩内燃烧具有类似在房间内燃烧的条件.蚊香燃烧后排放的烟气首先经过玻璃纤维滤纸收集到粉尘颗粒,然后经XAD-2树脂吸附烟气中的气相部分,接下来通过装有二氯甲烷的吸收装置,洗脱烟气中残留的PAHs,最后烟气通过真空泵排入空气中.采样结束后,收集燃烧后的灰烬样品.采样后的玻璃纤维滤纸、XAD-2树脂以及二氯甲烷吸收液合并收集.同时做空白实验.
1.4 索氏抽提及浓缩
将采集的烟气样品(即玻璃纤维滤纸、XAD-2树脂和二氯甲烷吸收液的混合物)和灰烬样品分别转移至滤纸筒,加入100 mL二氯甲烷,于65℃水浴中索氏提取8 h后,用K-D浓缩仪和氮气吹脱浓缩至1 mL.将层析用硅胶在150℃恒温活化12 h,再用正己烷浸泡后,湿法装柱.将浓缩后的提取液转移至层析柱上端,用2 mL环己烷清洗容器,洗涤液一并倒入层析柱.依次用10 mL戊烷和15 mL二氯甲烷/戊烷混合液(体积比2∶3)淋洗层析柱,收集含PAHs的二氯甲烷/戊烷混合液洗脱液,用K-D浓缩仪和氮气吹脱浓缩至近干,最后定容至1 mL备用.整个操作尽量避光进行.
1.5 在样本中,pahs的测量
1.5.1 质谱条件
样品中PAHs含量采用GC-MS(Agilent 6890N/5973B,30.0 m×0.25 mm×0.25μm,HP-5MS毛细管色谱柱)测定.测试条件为:(1)气相色谱条件:进样口温度:300℃;不分流进样;进样量1μL;载气为He;程序升温:初始温度70℃,保持4 min,以10℃·min-1升至300℃后保持10 min.(2)质谱条件:EI离子源
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