tax及taxla复合材料的制备及其除氟性能.docx

该检测报告所检测的毕业论文电子版与学生最终提交的毕业论文纸质版在内容上完全一致学生签名： 指导教师签名： 日期：

PAGE4

TAX及TAX/La复合材料的制备及其除氟性能

摘要

本论文通过溶胶-凝胶的方法制备了TAX以及La-TAX复合材料吸附剂，用于降低水溶液中氟离子浓度的研究。并考察了摩尔比，pH，共存阴离子及腐殖酸等因素对吸附剂去氟效率的影响。实验结果表明：F-1初始浓度为10mg/L，

①TAX：AA/Ti的比为1：7、pH=4、共存含氧阴离子为硫酸根有最佳吸附容量为8.75mg/g；②La-TAX：La+3/Ti的比为1：30、PH=6时有最佳吸附容量为9.46mg/g。

并分别对水溶液中氟离子进行了吸附特性研究。溶液pH对其影响较大，pH值为4时，TAX最佳除氟率为87.5%，pH值为6时，La-TAX最佳除氟率为94.6%。其次分别进行了吸附热力学和动力学研究实验。Freundlich等温线吸附模型均能更好的描述TAX及La-TAX复合材料吸附氟离子的化学反应，TAX及La-TAX复合材料的吸附过程均符合拟二级动力学模型。

吸附氟离子反应前后的复合材料通过SEM，FTIR，XRD进行表征分析，根据官能团，结构以及衍射峰变化，初步探讨其反应机理，并为其实际应用提供理论参考。

关键词：La；TAX；复合材料；除氟

1概述

1.1氟污染的来源及危害

氟是人体与植物中不可或缺的微量元素，工业生产组织排放的含氟“三废”是造成水体中氟浓度超标的主要原因，所涉及的行业主要有砖瓦、磷肥、水泥、钢铁，陶瓷，铝电解等[1]。这些行业的共性是主要及辅助原料是含氟的矿石，在进行熔炼及锻造过程中，矿物会进行分解，其中的氟会进入环境，并造成氟污染[2]。

当饮用水中氟离子浓度过高或过低时，就会给人体的健康造成不良影响。饮用水中各种氟离子浓度对人体的影响[3]：

表1-1含氟饮用水的影响

饮用水中氟含量浓度（mg/L）

影响

低于1.0

1.0-3.0

3.0-4.0

4.0-10.0

安全标准氟斑牙（变色、花斑和点蚀的牙齿）使骨头和关节硬化变脆使膝和骸关节骨畸形,最后瘫痪无法行走

10.0以上

急性中毒

据相关报道指出，全球饮用氟离子浓度超标水的人数排名前列中就有我国，我国将氟病区划为四类[4]：茶饮类，生产原料类，生活用水类，杂合类。

1.2研究的目的及意义

人体要维持正常的生理活动，氟是必不可少的微量元素，其所摄入的氟太多或太少都会对身体造成影响。含氟浓度为1.0mg/L以下的饮用水容易使人患龋齿，世界范围内高氟地区中就有我国，。除了上海和海南两地外，在我国大部分地区的饮用水中含氟量都超标，尤其是东北，山西，河南，贵州地区和新疆地区。因为各个国家和组织制定饮用水含氟标准不一样，所以为了不让氟污染我们的生态环境，对其怎样治理除氟，降低氟污染是各国及组织在环境及卫生领域的重要任务。下列是部分组织与国家饮用水含氟标准[5]：

1-2部分地区含氟标准

组织与国家

组织与国家

水体中标准浓度（mg/L）

中国

1.0

欧盟

1.5

世界卫生组织

世界卫生组织

1.5

加拿大

1.5

日本

0.8

法国

1.0

当前，各国所治理的含氟工业废水成分繁杂多样，治理方法也多种多样，用的最多的是吸附法和沉淀法。其中化学沉淀法的优势在于过程简单，治理费用不高，但其缺点是容易造成二次污染，且治理效果也达不到另人满意的程度，出水水质中氟浓度为15-30mg/L，达不到国家一级排放标准，而且有处理大流量排放物时间过长，泥渣沉淀十分缓慢，不能连续排放等缺陷。吸附法去氟具有效率高，出水稳定，流程简单等优点[6]。

有报道，负载稀有金属镧（La）能大大提高吸附剂的吸附除氟能力：

郑国河[7]等人运用共沉淀法制备了有镧渗杂的LDHS材料，得到了一种对氟离子具有选择性的高效吸附材料。

文双喜[8]等人采用共沉淀法，反相乳液聚合法和浸泡饱和镧盐溶液制得载镧磁性碳气凝胶微球三元去氟吸附材料，研制出了一类吸附速度快，吸附容量大的新型去氟吸附剂。

胡家朋[9]等人通过螯合方法将La3+负载到MOFs上制备La-MOFs去氟吸附剂。

Luo[10]等人利用螯合作用，在离子交换树脂Amb200上面螯合了金属离子Y3+，Ce3+，La3+，Fe3+，Al3+，获得了一种新型去氟吸附剂，用以去除实验室制备的含氟离子水及温泉水，评估了前面一系列螯合了不同金属离子的吸附剂吸附氟离子的效果，实验结果表明，与其它金属离子螯合树脂相比较，其吸附速率螯合镧离子和铈离子的树脂的更高，并且吸附效果更好，吸附容量从低到高排序为：Fe3+≈Al3+＜Y3+＜Ce3+＜La3+。

1.3本课题研究

钛干凝胶（TAX）是一种典型的