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Na—W—Mn/SiO:催化剂体系活化甲烷的研究
——Na、W、Mn活性组分与SiO。的相互作用
季生福李树本齐尚奎赵家政许传芝
(中国科学院兰州化学物理研究所OSSO国家重点实验室,兰州730000)
Na:WO,Mn/SiO。催化剂体系中活性组分与载体的相互作用最初是由SiOz的相变发现的。通
常元定型的SiO。要在1470‘C的高温条件下才能转变为*方石英晶形,而在用浸渍法制备
W、Mn各活性组分与SiO:的相互作用,本文采用SiO:单晶作为载体,通过对制备的一系列Na、
W、Mn单金属和多金属模型催化剂的聚焦XPS测定,以及表面和断面的SEM图象分析,取得了
一些新的结果。
1试验部分
h即可
mm厚)浸渍该溶液,浸完后用红外灯烤干。这样反复浸渍、烤干数次,最后在850℃焙烧6
作为制成的模型催化剂b
成。激发源为MgKa,样品以Si2p(103.4
s分析电镜上进行,加速电压40kV,组成分析以原子百分比(At%)计算。
表1 Na、w、Mn/SiOj模型倦化剂的XPS数据
编 号
Na/si02 w/SiOz Mn/Si02 Na-Mn/Si02W—Mn/SiOzNa-W—Mn/Si02
Na_W./Si02
1071.6
0.64 .5 .3
35.1 3 8
0.28 2 7
7 1 6 5
6 5 l 0
103.4 4 4
19。7 ㈣啡 8 3 』)4 1^4
101.8 3
4.1 m锄 I ).4 ,.2 ;8
532.4 3 6 6 5
38.8 啦洲 二黧翟并寨9 搿麓二裟等翟 搿二黑等尝搿8 6
琶篓篙景眷篓州 麓搿翟尝冀 裂篇搿=尝等1
·199·
2结果与讨论
2.1不同组分对$iO:表面的作用
表1列出了7种催化剂的XPS数据。
从这些数据可以看出,Na、W、Mn单组分和多组分制成催化剂后,都与SiO。发生了较强的相
eV)峰。在
互作用。因为si的2p除了si02(BETl03.4eV)峰,还有含量很高的SiO]一(BE102
Mn。O,和Mn;O。等晶相存在[3]。在本文以单晶SiO。为载体制备的模型催化剂中,通过SEM的表
面组成分析确定,Na、W、Mn也是以金属盐类颗粒存在的。如果Na、W、Mn各组分与SiO
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