稀土储氧材料负载Pd催化剂性能研究.pdfVIP

第十七届全国稀土催化学术会议 O-13 稀土储氧材料负载 Pd 催化剂的性能研究 1 吴群英 ，肖彦，郭子峰，鞠文鹏，张燕，王林江 （中海油天津化工研究设计院, 天津, 300131 ） 摘 要：采用浸渍法制备了不同稀土储氧材料负载Pd 催化剂，并利用BET 、H -TPR 等表征测 2 试手段对稀土负载Pd 前后的比表面积、储氧性能，还原性能以及负载Pd 后的催化活性等进 行了系统的研究。结果表明：Pd-2#催化剂的活性最好，起燃温度最低，具有优异的温度特性。 这与载体具有较低的还原温度和良好的储氧/放氧能力相关，并且载体和活性组分的相互作用 强弱也对反应活性有很大的影响。同时，经高温老化后，Pd-3# （A ）的活性最佳，这表明与 比表面积相比，储氧性能是影响反应活性的主要因素。 关键词：稀土；储氧材料；Pd；储氧性能； 众所周知，铈基储氧材料是汽车尾气净化催化剂的关键组成部分，高性能稀土储氧材料是各国在汽 车尾气净化催化剂领域竞争的焦点。 CeO2 具有强储氧/放氧性能（即转移电子的能力），与活性组分（如 Pd 、Pt 、Ni 等）之间存在很强的相互作用，对催化剂的催化性能和寿命有很大的影响。因此，研究不同 CeO 基载体对催化性能的影响具有重要的意义，有利于指导未来储氧材料的开发。 2 1.实验部分 1.1 催化剂的制备 载体选自于实验室制备的稀土储氧材料，分别标记为 1#、2#和 3# 。 催化剂采用等体积浸渍法制备。用 Pd （NO ） 溶液分别浸渍上述 3 个载体，然后经干燥、550℃焙 3 2 烧 3h 后即得新鲜催化剂样品，并分别标记为 Pd -1# 、Pd-2# 和 Pd -3# 。然后将上述样品进行 1000℃ 5h 高温老化处理，并分别标记为 Pd -1# （A ）、Pd-2#(A) 和 Pd -3#(A) 。 1.2 催化剂的活性评价与表征 催化剂的性能评价采用实验室模拟配气装置进行，空速为 20000 h-1 ，模拟配气体积为 φ(CO)=1.5%、φ(H O) ＝10％、φ(C H ) ＝0.1%、φ(C H ) ＝0.05%、Φ(O ) ＝4% 、φ(NO ) ＝0.1%、N 为载 2 3 6 3 8 2 x 2 气。采用红外分析仪分析 CO 含量，氢火焰离子分析仪分析 HC 含量，化学发光分析仪分析 NOX 含量。 并利用 BET 和 H -TPR 等技术手段对稀土材料及其负载 Pd 催化剂的织构和氧化-还原性质进行了表征。 2 2 结果与讨论 2.1 比表面结果 三种稀土储氧材料的织构数据如下表 1 所示。其中 1#和 3#样品的热稳定性较好，在高温老化后仍 能保持较高的比表面积和孔容。 负载活性组分 Pd 催化剂样品的织构数据如下表 2 所示。经 550℃ 3h 焙烧后，催化剂的比表面积和 孔容均略有下降，其中 2#样品下降幅度较小。 表 1 不同载体的织构数据和储氧量 600 ℃ 1000 ℃ 5h 储氧量 样品编号 比表面积 孔容 平均孔径