fezsm-5性及其催化分解nlt;,2gt;o的研究.pdfVIP

FeZSM．5改性及其催化分解N20的研究 摘要 一氧化二氮(N20，全球变暖潜能值，GWP≈310)是排在二氧化碳、甲烷之后 的第三大温室气体，同时它还是一种臭氧破坏物质(臭氧消耗潜能值，ODP．≈O．017)。 政府间气候变化专门委员会(IPCC)报告显示，工业革命前，全球大气中N20浓度 基本不变，其浓度维持在270 ppb左右；而在2005年大气层中N20浓度达到319ppb， 并且其浓度每年以0．2．0．3％平均速度增加。这主要来源于诸如电厂和化工生产的人 为排放。随着人们环保意识的不断增强，人们越来越重视控制N20向大气中排放， 将其列为《京都议定书》限定排放的主要对象。研究开发N20消除技术具有重要的 理论和实际意义。 ，Lr0 目前N20消除技术主要有热分解、选择性催化还原和直接催化分解三种方式， 其中将N20直接催化分解成氧气和氮气被认为是一种有效而经济的方式。本文以 ’ 温线、UV．vis吸收等手段对催化剂进行详细表征。具体研究内容如下： 1．采用液态离子交换法和固态离子交换法制备FeZSM．5，并与同晶取代法制备的 FeZSM．5进行对比。发现在相同晶粒大小情况下，经水蒸气处理后同晶取代法 制备的FeZSM．5的催化活性最高。考察了盐酸交换和硝酸铵交换对催化性能的 影响，发现催化活性没有明显差别，但经过水蒸气处理后，同晶取代法制备的 FeZSM．5的活性明显增加，而且不同交换方式会引起非骨架上Fe物种的存在形 态的差异。 ，k 2．对同晶取代法制备的FeZSM．5进行水蒸气处理改性，研究表明，当水蒸气分压 为30kPa、处理温度为873K、处理时间为5h时，处理后的FeZSM．5有较好 l 的催化活性。考察了催化剂Fe／Si比对催化性能的影响，发现随着Fe／Si的升高， 催化活性也有所增加。通过研究不同晶粒大小的FeZSM一5上的N20催化分解行 为，发现N20完全催化分解的温度随着晶粒尺寸的增加而升高。并首次观察到 了FeZSM．5上的N20催化分解反应受内部传质限制。对20 gm的FeZSM．5采 用水蒸气处理并结合碱处理进行改性，发现两种处理相结合的改性催化剂活性 优于仅用水蒸气处理的催化剂和仅用碱处理的催化剂。N2吸附和UV．vis等表征 结果表明，碱处理后产生了介孔，水蒸气处理能够产生活性物种。同晶取代法 制备的FeZSM．5先碱处理再水蒸气处理能够获得较好的催化活性。 关键词：FeZSM．5；N20；催化分解；介孔沸石分子筛 1 H FeZSM．5 AND APPLICATIONINDIRECTCATALYTIC N20