常见掺杂对geo2及grag3po4光催化性能影响的第一性原理研究-study on the first principle of influence of common doping on photocatalytic performance of geo 2 and gra g3 po 4.docxVIP

Investigation on the Effects of Cornmon Dopants on the Photocatalytic Properties of Ge02 and GPUA93P04 from First—Principles StudyBy HE ChaoniB．S．(Hengyang Normal University)20 1 3A thesis submitted in partial satisNction of the Requirements for the degree ofMaster of ScienceIn Physicsirlthe Graduate SchoolHunan UniversitySupervisor Professor Chen XiaolingMay，2016万方数据湖南大学 学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的 研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或 集体己经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均 己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：斤面趣出秒日期：＆夕』睁占月6 Et学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。 本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索， 可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密曲。 (请在以上相应方框内打“√”)作者签名：彳司遂彩日期：。加，6年多月6日导师签名：傅砩Et期：占切l易年占月易日万方数据常见掺杂对Ge02及GR／A93P04光催化性能影响的第一性原理研究摘要众所周知当今社会大型工业发展的脚步很迅速，但是工业发展的同时也带来 了严重的环境污染和能源短缺等问题。其中，环境污染严重影响着人类的健康， 同时对世界经济的发展和稳定产生了巨大的阻碍。因此，解决环境污染成为现在 人类刻不容缓的任务。但是传统的降解环境污染物的方法不仅效率低，降解不彻 底，还可能产生二次污染。近些年科学家发现半导体光催化降解污染物是一种高 效率的处理环境污染的方法，并且在对环境的治理中取到了一定的效果。然而半 导体光催化剂的缺陷也随之被发现：大多数廉价的、稳定性强的和高催化性能的半导体光催化剂都存在禁带带隙太宽和量子效率不高的问题，这些问题严重影响 了半导体光催化剂在实际中的应用。近年，大量的学者都在研究减小半导体光催 化剂带隙宽度的方法。在当前研究减小半导体光催化剂带隙宽度的方法中，有两 种方法是当前研究的核心：1．考虑扩展光吸收光谱至可见光区域的阳离子或阴离 子掺杂；2．与其它系统耦合，以促进电子一空穴对分离。基于以上事实，本文利用 基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了掺杂对Ge02以及GR／A93P04材 料在光催化性能方面的影响。主要研究结果如下：(1)利用第一性原理系统的研究了四种掺杂Ge02(N掺杂、N+H掺杂、Ge空 位以及0空位)和纯相位的Ge02的结构性质、电子性能和光学性质。通过对四种 掺杂模型的计算结果的分析可以得出以下结论：在对Ge02实行N原子掺杂之后，N原子的2p态和0原子的2p态混合组成了杂质能级，杂质能级的出现对Ge02 的光催化性能有很大的影响。No．Ge02和VG。一Ge02模型在实验上是最可能实现的 模型，因为相比于纯相位Ge02这两个模型的光吸收边缘有明显的红移且在可见 光范围内(400—600 nm)光吸收强度有明显的加强。总而言之，掺杂之后出现的杂质能级可以有效的阻止电子一空缺的复合效率，同时提高Ge02材料中光电子流密度，从而提升Ge02的光催化性能和扩展其光吸收至可见光区域。(2)利用第一性原理计算研究了掺杂的G刚A93P04(100)复合材料的电荷结构 和光学性质。事实证明，掺杂能够调节GR／A93P04的能带结构、电荷结构以及界 面电荷转移。并且发现掺杂会改变界面之间的相互作用，从而使得界面的电荷从 新分配，杂质原子及与杂质原子相连的C原子成为了光催化作用活跃的点，从而增强了电子的转移，这对增强GR／A93P04(100)在可见光区域的光催化性能极为重 要。总而言之，掺杂能够显著的提高GRIA93P04(100)的可见光光催化性能，并且 N原子是最适合掺杂到GR／A93P04(100)材料中的掺杂剂。关键词：GR／A93P04材料；掺杂；第一性原理计算；Ge02；电子结构；光催化万方数据硕士学位论文Ab stractIt’S well kno