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TiO2磁性海泡石复合光催化剂的制备及同步去除水中Cr(VI)和2,4-二氯酚特性分析-环境工程专业论文
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摘 要
本论文以磁性海泡石(MMS)为载体,采用溶胶-凝胶法负载 TiO2,制备了一系列 TiO2/ 磁性海泡石(TiO2/MMS)复合光催化剂,并以同步去除水中 Cr(VI)和 2,4-二氯酚(2,4-DCP) 的效能为评价指标,优化了复合光催化剂的制备工艺条件;采用现代化仪器与设备对效 能最优的复合光催化剂分别进行了表面形态、微观结构、晶体结构等的表征和磁性能、 光吸收性能等的测试。进而研究了复合光催化剂同步去除水中 Cr(VI)和 2,4-DCP 的性能, 分别考察了 Cr(VI)初始浓度、2,4-DCP 初始浓度、溶液初始 pH、复合光催化剂投加量及 其重复使用次数等对同步去除效果的影响;同时初步探讨了 2,4-DCP 和 Cr(VI)的光催化 去除机理。得出如下主要结论:
(1)采用溶胶-凝胶法能有效地将钛元素负载到磁性海泡石上,且以 TiO2 的形式存 在;TiO2 的负载使 MMS 载体的比表面积和孔径都减小了,TiO2 颗粒沉积在 MMS 的外 表面中孔、部分微孔孔口,使中孔率减少,微孔率增加,同时出现少许狭缝孔;
(2)TiO2/MMS 制备的优化工艺条件为:TiO2 理论负载量为 40%,450 ℃煅烧 2
小时;
(3)TiO2/MMS 对 Cr(VI)和 2,4-DCP 的同步吸附反应在 30 min 时可达平衡,其光 催化活性随着 TiO2 理论负载量的增加有一定程度的提高;
(4)与单纯 TiO2 相比,复合光催化剂对紫外光和可见光都有更强的吸收能力,且 具有超顺磁性,可通过设置外加磁场实现固液分离;
(5)当 Cr(VI)浓度为 20 mg?L-1、2,4-DCP 浓度为 80 mg?L-1、初始 pH 为 2、催化 剂投加比例为 2 g?L-1 时,光照 75 min,Cr(VI)和 2,4-DCP 的去除率分别可达 93.13%和 98.22%,分离回收的复合光催化剂重复使用第三次时对 Cr(VI)和 2,4-DCP 的光催化去除 率仍有 75.22%和 71.96%;
(6)复合光催化剂表面的 Si-OH、Mg-OH、Fe-OH 等基团对光催化反应起重要作 用,而光催化反应几乎没有使复合光催化剂表面的晶体结构发生改变;
(7)2,4-DCP 的光催化降解路径可能为:2,4-DCP→邻氯苯酚→氯代对苯二酚→对 苯醌→马来酸→乙二酸→CO2+H2O,Cr(VI)被完全还原为 Cr(III)。
关键词:TiO2/磁性海泡石;光催化;同步去除;Cr(VI);2,4-二氯酚
II
II
Abstract
This article focused on TiO2/MMS composite photocatalyst based on the magnetic modified sepiolite (MMS) as the carrier and loaded TiO2 by sol-gel method, which is used to remove Cr(VI) and 2,4-DCP from waste water. This experiment got appropriate TiO2 theoretical load amount and calcination temperature of TiO2/MMS according to the performance of TiO2/MMS adsorption and photocatalysis. Besides, the study used the measurements such as scanning electronic microscopy and specific surface area to analyze the surface morphology and microstructure; X-ray diffraction to analyze the crystal structure; vibrating sample magnetometer to analyze the magnetic performance; ultraviolet and visible spectrophotometer to analyze the light absorption property. Moreover, the study also explored the influence of initial concentration of Cr(VI), initial concentration of 2,4-DCP, initial pH value, dosing of TiO2/MMS, cycle
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