二硫化钼及其复合物的制备和光解水产氢性能研究-无机化学专业论文.docxVIP

摘要 近年来，太阳能光催化分解水制氢凭借其低成本、高活性以及清洁无污染 等优点，倍受人们的关注。然而，要实现太阳能光解水制氢的实用化，首先需 要解决两大重要问题：一是制备高效、稳定、低成本的可见光活性催化剂，二 是构建高效、稳定的光催化产氢体系。具有二维层状结构的二硫化钼为人们提 高光催化产氢性能提供了新途径。为此，本论文制备了具有高活性的二硫化钼 及其纳米复合材料，并对其光催化分解水产氢性能进行了研究。 （1）以 Na2MoO4·2H2O 为钼源，KSCN 为硫源和还原剂，DMF 为反应溶剂， 通过调节反应温度、时间等实验条件，采用溶剂热法成功制备了具有高产氢活 性的二硫化钼，并对其微观结构、形貌、组成进行了表征；在此基础上，考察 和优化了催化剂在可见光下（λ 420nm）的光催化产氢性能。以曙红 Y（EY2-） 作为光敏剂，三乙醇胺（TEOA）为牺牲剂，在最佳产氢条件下，其析氢速率达 到了 876 μmol·h?1，且经过四次循环后，产氢活性基本稳定。 （2）采用回流法合成了 4-MBA@MoS2 复合物，并对该复合物进行了表征。结 果表明：该复合物不仅增强了 MoS2 在可见区的吸收能力，且当 4-MBA 的包覆 量为 1.5wt%时，最高析氢速率达到 1849.6 μmol·h?1，约是相同条件下未被修饰 的 MoS2 活性的 2.1 倍（876 μmol·h?1）。 （3）采用溶剂热法一步合成了 MoS2/TiO2 纳米复合物并对其形貌、组成、结构 及性质进行了一系列的表征；并以 EY2-作为光敏剂，TEOA 为牺牲剂，构建了 光催化产氢体系。在最优产氢条件下，其析氢速率达到 141.1 μmol·h?1，是相同 条件下纯 TiO2 活性的 21 倍。此外，通过循环测试研究了产氢体系和复合催化剂 的稳定性，并对失活的原因进行了初步的探究。 关键词 ： 溶 剂 热 ； 二 硫 化 钼 ； 表 面 修 饰 ； 纳 米 复 合 物 ； 光 催 化 产 氢 I Abstract More and more attention has been paid to the conversion of solar energy into hydrogen due to its clean, low cost and environmentally friendly features. However, to achieve the application of solar-driven photocatalytic hydrogen production by water splitting, two key issues must be solved. The first one is the development of cost-efficient and stable visible light active photocatalysts, the other is to construct an efficient and stable hydrogen production system. In recent years,molybdenum disulfide (MoS2) with two-dimensional layer structure has attracted more and more attention due to its unique properties and provides a new way for hydrogen production. In this paper, molybdenum disulfide and its composites have been prepared and their photocatalytic hydrogen production performances were investigated in details. Molybdenum disulfide with high hydrogen-evolving activity was successfully synthesized by using Na2MoO4·2H2O as molybdenum source, KSCN as sulfur source and reducing agent, DMF as solvent and its composition, morphology and microstructure were characterized in details. A maximum hydrogen production rate of 876 μmol·h